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选择性还原芳香硝基化合物面临挑战，贵金属催化剂成本高。研究人员开发了 FeCoNiCrCu@N - CNFs 用于硝基苯加氢。该催化剂活性高，60℃时苯胺产率 99%，为设计选择性加氢催化剂提供新策略。
在化学合成的奇妙世界里，硝基芳香烃的选择性氢化一直是个 “老大难” 问题。芳香胺作为农药、医药、染料和颜料合成的关键中间体，其制备过程中，如何将硝基芳香烃高效且选择性地转化为芳香胺，成了众多科研人员竞相攻克的难关。传统的贵金属催化剂，虽然在温和条件下能展现出优异的活性和选择性，可它们稀缺又昂贵，就像 “贵族” 一般难以大规模应用于工业生产。过渡金属及其合金虽有成本优势，但也存在粒子聚集、结构不稳定和金属浸出等问题，导致催化剂很快 “失活”，无法持续高效工作。
为了解决这些棘手的问题，国内的研究人员踏上了探索之旅。他们开展了一项极具创新性的研究，致力于开发氮掺杂碳纳米纤维包覆的高熵合金纳米粒子（FeCoNiCrCu@N - CNFs），并将其应用于硝基苯加氢制备苯胺的反应中。这项研究成果意义重大，它为选择性氢化催化剂的设计开辟了新路径，有望在相关工业生产中掀起一场 “绿色革命”，论文发表在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》。
研究人员在探索过程中，运用了多种关键技术方法。首先是静电纺丝 - 碳化法，通过控制电纺纳米纤维前体的碳化过程，成功制备出目标材料。其次，利用 X 射线光电子能谱（XPS）技术，精准证实了高熵合金纳米粒子与碳壳之间的强相互作用。密度泛函理论（DFT）计算也发挥了重要作用，帮助揭示催化剂优异性能背后的电子结构变化机制 。
一、催化剂合成与表征
研究人员将铁（III）乙酰丙酮酸盐、钴（III）乙酰丙酮酸盐等多种金属盐溶解在聚丙烯腈 / 二甲基甲酰胺（PAN/DMF）溶液中，制成均匀的前驱体溶液。经过静电纺丝得到 FeCoNiCrCu 盐 / PAN 纳米纤维膜，再经 250℃预氧化和后续处理，最终得到 FeCoNiCrCu@N - CNFs 催化剂。通过相关表征手段，确定了其微观结构和成分特征。
二、催化性能研究
实验结果令人惊喜！在 60℃、以水合肼为氢供体的条件下，FeCoNiCrCu@N - CNFs 能在 20 分钟内实现硝基苯的完全转化，苯胺选择性大于 99%，催化活性（TOF = 95.8 h-1）出色。该催化剂在对硝基氯苯和对硝基苯的氢化反应中同样表现优异。而且，经过五次催化循环后，其活性没有丝毫损失，展现出了极高的稳定性。
三、活性提升机制探究
借助密度泛函理论（DFT）计算，研究人员发现 FeCoNiCrCu@N - CNFs 优异的催化活性得益于高熵合金（HEA）与氮掺杂碳纳米纤维之间的协同效应。氮掺杂碳层与合金粒子紧密接触，构建了 HEA - NC 异质结。碳的相互作用使高熵合金的 d 带中心升高，增强了对反应中间体的吸附能力，从而提升了催化性能。
研究人员通过实验和理论计算相结合，成功制备出 FeCoNiCrCu@N - CNFs 催化剂，并证实其在硝基苯加氢反应中的卓越性能。这不仅为硝基芳香烃的选择性氢化提供了高效稳定的催化剂，还为理解碳壳介导的电子相互作用以及设计新型多金属合金催化剂提供了理论依据和实践范例，推动了相关领域的发展，有望在工业生产中带来巨大的经济效益和环境效益。
