Nd3+诱导层内限域：提升 2D 钙钛矿晶体发光衰减与高能粒子分辨性能

在快速辐射检测中，快响应闪烁体意义重大，2D 钙钛矿潜力巨大。研究人员通过 Nd3+掺杂实现 2D 钙钛矿层内载流子限域。结果显示，掺杂后 PPB 光致发光衰减加速，对 α 和 γ 射线发光衰减特性不同。该研究为粒子分辨提供新途径。

　　

在现代科技发展的浪潮中，辐射检测技术的快速响应性成为了众多领域的关键需求。从医疗领域的正电子发射断层扫描（PET），到工业中的高速 X 射线成像，再到科研中的脉冲辐射检测，都离不开快响应闪烁体的支持。然而，传统的闪烁体材料存在着诸多问题。像 NaI:Tl 和 ZnS:Ag 这类高光产额的闪烁体，它们的发光寿命往往较长，无法满足快速检测的需求；而诸如 BaF₂、CsCl 和 ZnO:Ga 等亚纳秒闪烁体，又受到光产额低、慢成分或高成本的限制。这就如同在高速赛道上，现有的 “赛车” 不是动力不足，就是油耗过高，难以在辐射检测的 “赛程” 中实现高效奔跑。

金属卤化物钙钛矿的出现，给这个领域带来了新的希望。其中，二维（2D）钙钛矿凭借其独特的天然多量子阱结构，对激子有着强量子和介电限域作用，在辐射检测领域展现出巨大潜力。但目前对于 2D 钙钛矿中载流子限域的研究，大多集中在层间方向，而无机层的限域作用却较少被探索。为了解决这一问题，国内研究人员开展了深入研究。他们聚焦于 Nd³⁺掺杂对 2D 钙钛矿的影响，试图寻找提升其性能的新方法。这项研究成果发表在《Applied Materials Today》上，为辐射检测领域注入了新的活力。

研究人员采用溶液生长法，以广泛研究的 Ruddlesden?Popper（RP）型 2D 钙钛矿 —— 苯乙铵溴化铅（PEA₂PbBr₄，PPB）为基础材料，成功制备出 Nd³⁺掺杂的 2D 钙钛矿单晶。在研究过程中，他们运用了多种技术方法。首先是晶体生长技术，通过精确控制溶液中各成分的比例和生长条件，获得高质量的掺杂晶体；其次，使用光致发光（PL）光谱和辐射发光技术，测量晶体在不同条件下的发光特性；此外，还借助第一性原理计算，从理论层面深入分析掺杂对晶体电子结构和载流子行为的影响 。

晶体结构和成分

研究人员对 PPB 单晶的生长过程进行了探究。在溶解过程中，溶剂利用氧的孤对电子与 PbBr₂和 NdBr₃配位，同时 PEABr 提供额外的 Br^-，形成 [PbBr_n]^{2 - n}和 [NdBr_n]^{3 - n}基团。随着溶剂蒸发，这些基团逐渐组装成具有钙钛矿晶体结构的原子簇，溶液达到过饱和后，部分原子簇成核并最终形成晶体。这一过程揭示了掺杂晶体形成的微观机制，为后续研究提供了重要基础。

光致发光特性

通过对比未掺杂和 Nd³⁺掺杂的 PPB 单晶的光致发光（PL）特性，研究人员发现，掺杂后的 PPB 单晶 PL 寿命急剧下降。这表明 Nd³⁺掺杂有效地加速了晶体的发光衰减，为提升闪烁体的响应速度提供了有力支持。

辐射发光特性

在辐射发光研究中，研究人员发现 Nd³⁺掺杂的 PPB 对 α 和 γ 射线的发光衰减均有促进作用，且在 α 射线激发下的促进效果远高于 γ 射线。这使得掺杂后的 PPB 对 α 和 γ 射线具有不同的发光寿命，反映在单粒子波形上，展现出在区分不同电离粒子方面的巨大潜力。这一特性对于准确识别不同类型的辐射粒子具有重要意义，有助于提高辐射检测的准确性和可靠性。

第一性原理计算

借助第一性原理计算，研究人员揭示了 Nd³⁺掺杂对 PPB 晶体电子结构的影响。计算结果表明，Nd³⁺掺杂增加了载流子的有效质量和局域化程度，意味着更强的载流子限域作用。这从理论层面解释了掺杂后晶体发光衰减加速以及对不同辐射粒子响应差异的原因，为进一步优化材料性能提供了理论依据。

研究人员首次成功地在 2D 钙钛矿体单晶中掺杂 Nd³⁺，且未引发可检测到的相分离。掺杂后的 PPB 光致发光光谱基本不变，但光致发光寿命显著缩短，对 α 和 γ 射线的辐射发光寿命也有不同程度的下降，并且在不同射线激发下呈现出不同的波形，有利于粒子鉴别。该研究不仅阐明了 Nd³⁺掺杂对 2D 钙钛矿单晶发光寿命的影响机制，还为设计用于粒子鉴别的快速闪烁体提供了新的思路和方法。Nd³⁺掺杂的 PPB 单晶在核物理、高能物理、安全检查和环境监测等领域具有潜在的实际应用价值，有望为相关领域的发展带来新的突破，推动辐射检测技术朝着更高效、更精准的方向迈进。