多环芳烃不可提取残留(NERs)形成对湖泊沉积物核心历史污染研究的影响:揭示关键真相

【字体: 时间:2025年05月13日 来源:Environmental Pollution 7.6

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  多环芳烃(PAHs)常被用于反映历史人类活动和能源使用情况,但不可提取残留(NERs)的形成可能干扰研究。研究人员以武汉汤逊湖沉积物岩芯为样本,采用硅烷化和酸脱灰联合策略研究 NERs 形成的影响。结果表明其显著影响 PAHs 研究,此研究为相关研究提供重要参考。

  
多环芳烃(Polycyclic Aromatic Hydrocarbons,PAHs)是一类具有致癌、致畸、致突变特性的污染物,它们主要源于人类活动,如化石燃料燃烧、车辆尾气排放等,当然,自然火灾、火山喷发等也会产生。随着人口增长和工业化进程加快,PAHs 的排放量不断增加。在研究区域污染历史和追溯污染源头时,沉积物岩芯因其连续沉积、信息丰富等特点,成为研究 PAHs 的重要载体。过往研究大多聚焦于沉积物中可提取的 PAHs 部分,然而,PAHs 还有一部分会形成不可提取残留(Nonextractable Residuals,NERs),这些 NERs 紧紧吸附在土壤颗粒上,常规提取方法难以将其分离出来。有研究表明,超过三分之一的 PAHs 最终会转化为 NERs ,其形成受多种因素影响,这很可能干扰对 PAH 历史污染趋势和源头的准确判断。但由于定量分析 NERs 存在困难,此前关于 NERs 对 PAH 历史污染研究影响的探讨并不全面。为了填补这一研究空白,深入探究 NERs 形成的影响,研究人员开展了此项研究。

本研究由未知研究机构的研究人员进行,研究成果发表在《Environmental Pollution》上。研究人员以中国最大的城市湖泊 —— 武汉汤逊湖的沉积物岩芯为研究样本,采用硅烷化和酸脱灰联合的策略来测定 Σ15PAH 的 NERs 含量。该研究有三个主要目标:一是找出影响 NERs 形成的主要因素;二是评估 NERs 形成对 PAHs 含量和组成的影响;三是利用诊断比值和正矩阵分解(Positive Matrix Factorization,PMF)受体模型,评价 NERs 形成对源识别过程和定量源评估的影响 。

研究中,样本采集自汤逊湖中心区域,使用重力柱采样器采集了 39 厘米长的沉积物岩芯。在测定 PAH 的 NERs 时,运用硅烷化和酸脱灰联合处理的方法,以提高检测精度。通过分析沉积物岩芯中 PAHs 的各种数据,包括 NERs 和可提取部分(Extractable Fractions,EFs)的浓度等,来实现研究目的。

在 “NER 浓度和在沉积物岩芯中的比例” 方面,研究发现,所研究的沉积物岩芯中 Σ15PAH 的 NERs 浓度在 48.08 - 266.27 ng g-1之间,占总 PAHs(EFs 和 NERs 之和)的 30.6% - 64.5% 。相应地,EFs 的含量范围是 30.89 - 433.13 ng g-1 。当把 NERs 计算在内时,总 PAHs 浓度增加到 81.01 - 626.00 ng g-1 。部分表层沉积物样本的浓度甚至超过了污染标准。这表明 NERs 在沉积物 PAHs 总量中占比不可忽视,对研究 PAHs 的整体污染情况有着重要影响。

在影响 NERs 形成的因素方面,研究结果显示,NERs 形成主要受总 PAHs 和沉积物老化时间影响,分别能解释其变异性的 88.6% 和 1.9% 。沉积物粒度、总有机碳(Total Organic Carbon,TOC)等因素也有一定作用,但相对较小。这说明在研究 NERs 形成机制时,总 PAHs 含量和沉积物老化时间是需要重点关注的因素。

NERs 形成对 PAHs 组成也有显著影响。在 21 - 39 厘米深度的样本中,NERs 形成明显改变了样本的环数组成。同时,Fla/(Fla + PYR)(Fla:荧蒽;PYR:芘)比值受到显著影响,基于该比值的源识别结果也发生了变化。这意味着如果不考虑 NERs,仅依据可提取部分的 PAHs 进行源识别,结果可能出现偏差。

在源贡献方面,NERs 形成改变了生物质燃烧、煤炭燃烧和交通排放的大部分百分贡献值,尤其是 20 世纪 50 年代前样本中前两种污染源的贡献值变化明显。并且,研究发现 20 世纪 80 年代 - 21 世纪 20 年代煤炭消费量与总 PAHs 中煤炭燃烧源的归因有很强的相关性(r = 0.53,p <0.05),但与可提取部分的相关性不显著(r = 0.34,p> 0.05) 。这进一步证明了 NERs 对准确评估污染源贡献的重要性。

研究结论指出,NERs 形成受多种因素影响,其中总 PAHs 和沉积物老化时间起主要作用。虽然 NERs 形成未改变 PAHs 的垂直分布模式,但显著改变了其环数组成、部分诊断比值和源贡献评估结果。这一研究意义重大,它强调了在研究沉积物岩芯中历史 PAH 污染时,必须考虑 NERs 的影响。若忽视 NERs,可能会对 PAHs 的污染历史重建、源识别和定量源评估产生偏差,从而影响相关污染治理策略的制定和实施。该研究为后续深入研究 PAHs 污染提供了重要参考,提醒研究人员在未来的研究中要全面考虑 NERs 因素,以获得更准确的研究结果,为环境保护和污染治理提供更可靠的依据。

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