间歇电解：开启硝酸盐还原高效稳定新时代

在催化领域，催化剂失活限制了实际应用。研究人员提出间歇还原策略，针对硝酸根（NO3?）电还原为氨（NH3）开展研究。该策略使 NH3法拉第效率（FE）≥90% 、电流密度≥110 mA cm?2维持 200 h，提升循环稳定性，为硝酸盐还原提供新路径。

　　研究提出一种周期性间歇电解方法，用于维持和稳定立方氧化亚铜（Cu₂O）纳米晶体的组成和结构。借此在 200 小时内实现了高氨（NH₃）法拉第效率（FE，≥90%）和稳定电流密度（≥110 mA cm^?2）的持续性能。铜离子（Cu⁺）物种的循环恢复促进了硝酸根（NO₃^?）的活化，调节了亚硝酸根（?NO₂）的覆盖度，并维持了氢自由基（?H）生成与消耗之间的平衡，从而优化了催化活性。

在许多催化过程中，催化剂失活是一个常见问题。对于用于硝酸盐还原的铜（Cu）基催化剂而言，表面重构以及组成和结构的变化会导致催化剂失活，最终降低效率。在本研究中，提出了一种间歇还原策略来缓解这一问题。该方法采用交替的通电 / 断电电解循环，使催化剂表面在断电期间能够温和地再生。结果，该方法有助于保留活性位点并限制副反应。这种策略可以在长时间运行中保持高法拉第效率（FE）和电流密度。总体而言，这种温和且实用的方法在无需对现有方案进行大幅更改的情况下提高了催化剂的稳定性，为未来应用中可持续的硝酸盐还原过程提供了一条有前景的途径。

要点：

• 一种缓解催化剂失活的简便策略。
• 维持氢自由基（?H）生成与消耗之间的平衡。
• 稳定性提高 40 倍。

总结：
催化剂失活在催化领域普遍存在，限制了其实际应用。使用铜（Cu）催化剂的硝酸根电还原反应为氨（NH₃）的生产提供了一条环保路线。然而，由于电解过程中铜表面的重构和组成变化，氨的选择性和活性显著下降。在此，提出一种间歇还原策略，通过交替的通电 / 断电电解，维持氧化亚铜（Cu₂O）将硝酸根（NO₃^?）转化为氨（NH₃）的高效率和稳定性。高法拉第效率（FE，≥90%）和电流密度（≥110 mA cm^?2）至少维持了 200 小时，与中继电解相比，循环稳定性提高了 40 倍。详细的实验研究和理论计算表明，间歇电解可以周期性地恢复铜催化剂的组成和结构，这有利于硝酸根（NO₃^?）的吸附，调节亚硝酸根（?NO₂）的覆盖度，并平衡氢自由基（?H）的生成 / 消耗，从而在长期电解中对氨（NH₃）具有高选择性。进一步研究表明，这种策略也可以扩展到其他铜基催化剂。