层状插层过渡金属二硒化物 CoNb4Se8中的交替磁性：自旋电子学材料的新突破

在自旋电子学领域，降低功耗、研发小型快速设备材料至关重要。研究人员针对寻找新型交替磁体（AMs）材料难题，对层状插层过渡金属二硒化物 CoNb4Se8展开研究，发现其具有交替磁性，为相关应用研究提供了新平台。

　　在现代科技飞速发展的时代，电子设备不断朝着小型化、高速化迈进，自旋电子学领域也因此肩负起重大使命。其中，降低功耗以及开发适用于更小、更快设备的材料，成为科研人员们竞相追逐的关键目标。在众多磁性材料中，反铁磁材料（AFMs）凭借其相较于铁磁（FM）材料更出色的稳定性和更快的动力学特性，展现出巨大的应用潜力。然而，AFMs 却存在一个棘手的问题，由于其净磁化强度为零，很难获得外部响应，这就如同给其实际应用戴上了沉重的枷锁，极大地限制了它在自旋电子学领域的广泛应用 。

近年来，理论研究取得了令人瞩目的突破。科学家们发现，在特定的晶体学条件下，即使是共线反铁磁体，也能展现出类似于铁磁体的非零反常霍尔效应（AHE）、磁光克尔效应以及电子带自旋分裂等特性 。这类具有独特性质的材料被赋予了一个全新的名称 —— 交替磁体（AMs） 。AMs 就像是材料世界中的 “潜力股”，它巧妙地融合了铁磁体和反铁磁体的优点，在动量空间中，其具有与铁磁体相似的自旋极化带；而在实空间中，又呈现出共线反铁磁有序，这使得它的共振频率处于太赫兹范围，相比之下，铁磁体的典型共振频率仅在千兆赫兹范围。基于这些优异特性，AMs 在太赫兹隧道结等领域展现出巨大的应用前景，有望大幅提升电子设备的读写速度。不仅如此，理论预测还表明，AMs 与拓扑和超导材料相互靠近时，可能会引发一系列新奇有趣的物理现象，这无疑为材料科学的研究开辟了新的方向。然而，目前已被发现的 AMs 材料数量极为有限，这严重阻碍了相关领域的进一步发展，寻找更多新型的 AMs 材料迫在眉睫。

为了攻克这一难题，来自美国圣母大学（University of Notre Dame）、乔治梅森大学（George Mason University）等多所机构的研究人员携手合作，对层状插层过渡金属二硒化物 CoNb₄Se₈展开了深入研究。他们的研究成果发表在《Nature Communications》上，为该领域带来了新的曙光。

在这项研究中，研究人员运用了多种关键技术方法。首先，通过化学气相传输法成功合成了 CoNb₄Se₈单晶。接着，利用单晶 X 射线衍射（SC-XRD）精确测定其晶体结构，借助扫描隧道显微镜（STM）对晶体表面形貌进行细致观察。同时，使用量子设计磁性测量系统（MPMS XL 7-T）和 14-T 量子设计动态冷却物理性质测量系统，分别对材料的磁性、输运和热学性质进行了全面测量。此外，还运用密度泛函理论（DFT）计算对材料的电子结构和磁性进行理论分析，并通过单晶中子衍射实验进一步验证理论预测。

研究人员首先对 CoNb₄Se₈的晶体结构进行了深入探究。他们发现，Co 原子占据了 NbSe₂层之间 1/4 的八面体空位，从而形成了属于空间群 P6₃/mmc 的有序结构。通过 SC-XRD 和 STM 测量，清晰地观察到了 2×2 超晶格结构以及 Co 原子的三角晶格排列。这种特殊的结构使得两个 Co 原子沿 c 轴方向的键中心缺乏反演对称性，为材料展现交替磁性奠定了结构基础。

随后，研究人员对 CoNb₄Se₈的物理性质展开了系统研究。直流磁化率测量结果显示，当外加磁场 B 平行于 c 轴时，磁化率 χ_c在 168 K 以下急剧下降；而当 B 在 ab 平面内时，磁化率 χ_ab在 168 K 处出现轻微扭结，随后在较低温度下逐渐缓慢上升，这一现象充分表明材料呈现出易轴反铁磁有序。同时，在反铁磁转变温度（Néel 温度，T_N）以下，χ_c和 χ_ab的场冷（FC）和零场冷（ZFC）数据出现分叉，这可能是由于 ZFC 测量过程中畴壁冻结所致。此外，在 30 K 时，两个方向的磁化率都出现了尖峰状特征，不过这一特征并未影响研究的主要结论。电阻率和热容量测量结果也进一步证实了 168 K 处的反铁磁转变，且该材料为金属，具有较高的剩余电阻率和较小的磁电阻。

为了深入了解材料的磁有序微观特征，研究人员进行了单晶中子衍射实验。实验结果表明，在 T_N=168 K 附近发生了磁转变，且磁对称分析显示，A 型反铁磁序（MSG 为 P6₃/m'm'c）与实验数据拟合得更好。通过中子衍射精修得到的 Co 原子有序磁矩为 1.374 (98) μ_B，与 DFT 计算结果相符，进一步验证了理论预测的准确性。

DFT 计算结果显示，A 型反铁磁结构是能量最有利的构型，且在这种结构下，材料展现出交替磁性。从计算得到的能带结构中，可以清晰地看到自旋分裂的能带，这一结果有力地证实了 CoNb₄Se₈的交替磁性。同时，费米面分析表明，该材料属于 g 波交替磁体，其费米面由围绕 Γ 点的一个空穴口袋和围绕 M 点的三个补偿电子口袋组成。

虽然在 CoNb₄Se₈中，由于其磁易轴在面外，导致其在任何取向都不允许出现反常霍尔效应（AHE），但材料中存在的自旋极化带以及层状晶体结构，为其带来了诸多潜在的应用可能性。例如，基于之前对其他插层过渡金属二硫属化物（ITMDs）的研究经验，研究人员推测在光发射实验中应该能够观察到自旋分裂带。此外，CoNb₄Se₈易于剥离成纳米片，这使得它能够方便地与拓扑绝缘体和超导体等其他材料进行界面复合，从而为测试由交替磁性引发的新奇现象提供了可能。同时，基于硒的 ITMDs 具有外延生长的潜力，这也使得该体系在制备和测试预期的交替磁体隧道结方面极具吸引力。

综上所述，研究人员成功合成了 CoNb₄Se₈单晶，并通过实验和理论计算相结合的方法，全面深入地研究了其晶体结构、物理性质和磁性。结果表明，CoNb₄Se₈具有 A 型反铁磁结构，且展现出交替磁性。这一研究成果不仅为交替磁体材料家族增添了新成员，更为自旋电子学领域的发展提供了新的材料平台，有助于推动太赫兹隧道结、自旋电子器件以及与拓扑和超导材料相关的新奇物理现象等方面的研究。未来，随着对 CoNb₄Se₈等交替磁体材料研究的不断深入，有望在自旋电子学领域取得更多突破性进展，为电子设备的小型化、高速化和低功耗化发展带来新的机遇。