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问题 2
为解决 Cr?+δTe?磁性行为的文献争议，研究人员通过 SQUID 磁强计、自旋角分辨光电子能谱（Spin - ARPES）和密度泛函理论（DFT）计算，研究 Cr?.??Te?的磁性基态，发现正交铁磁性，其在磁场下有突变重排，为磁开关技术提供新平台。
问题 5
在凝聚态物理与材料科学领域，二维过渡金属硫族化合物（TMDs）的磁性研究一直是热点与难点。Cr?+δTe?作为典型的层状磁性 TMDs，其复杂的磁相变和结构敏感性导致文献中对其磁性行为的描述存在显著分歧。例如，理想三方相的磁性转变温度报道不一，暗示磁行为可能受细微结构因素调制，如铬空位（Cr vacancies）的存在。此外，传统理论难以解释其同时存在的面内和面外磁矩耦合现象，使得该体系成为研究磁性基态与热力学行为的理想平台，但相关机制亟待澄清。
为解决这些科学问题，研究人员开展了对 Cr?.??Te?单晶的深入研究。通过垂直温度梯度布里奇曼法（Bridgman method）合成高纯度三方相 Cr?.??Te?单晶，并结合超导量子干涉仪磁强计（SQUID magnetometry）、自旋角分辨光电子能谱（Spin - ARPES）和密度泛函理论（DFT）计算，揭示其新颖的磁性基态。该研究成果发表在《Nature Communications》上，为理解 TMDs 中的磁性提供了新视角。
研究中采用的主要关键技术方法包括：
- 单晶合成：利用垂直温度梯度布里奇曼法，以超高纯度 Cr（99.99%）和 Te（99.99999%）为原料合成 Cr?.??Te?及 Cr?.50Te?单晶，通过 X 射线衍射（XRD）和 X 射线芯能级光谱确认物相和组成。
- 结构表征：运用 XRD 分析 c 轴晶格参数，拉曼光谱（Raman spectroscopy）检测 E?g 和 A?g 声子模式，验证晶体质量与化学计量比。
- 磁性与电子结构测量：SQUID 磁强计研究磁场和温度依赖的磁化行为；Spin - ARPES 结合不同偏振光（线性水平 LH 和线性垂直 LV）探测电子结构与自旋极化；DFT 计算构建 2×2 超胞模型，模拟磁性基态与电子能带结构。
研究结果
1. 晶体结构与成分验证
XRD 显示 Cr?.??Te?的 c 轴晶格参数为 0.6013 nm，较纯 CrTe?略有收缩，表明 Cr 插层引起层间耦合增强。拉曼光谱中尖锐的 E?g 和 A?g 峰证实高结晶度，与化学计量比 Cr?.25Te?吻合。布里渊区（Brillouin Zone）示意图和 ARPES 实验几何设置为电子结构研究奠定基础。
2. 电子结构与自旋极化特征
ARPES 测量显示，Cr?.25Te?的电子结构具有显著各向异性轨道特征，沿 kz 方向的能带色散表明中等层间耦合。通过调节光偏振发现，LV 偏振光主要激发面内轨道，对应穿越费米能级的空穴型能带；LH 偏振光则揭示抛物线型特征，能量极大值位于费米能级下方约 1.2 eV。DFT 计算表明，输运相关态由约 50% Te p 态和 50% Cr 态（2/3 d 态和 1/3 p 态）组成。自旋 ARPES 在 Γ 点检测到面内和面外自旋分量，打破时间反演对称性，印证磁性基态的存在。
3. 磁性基态：正交铁磁性的发现
通过 DFT 计算不同初始非共线磁构型，确定 Cr?.25Te?的磁性基态为正交铁磁性，表现为原子尺度上交替的面内和面外铁磁层，通过强反铁磁交换耦合（J?=-106 meV，J?=8 meV）连接。面内插层 Cr 原子磁矩倾斜 17°，相邻 CrTe?层原子倾斜 83°，形成最大倾角铁磁序（90° 倾角）。计算得总磁化矢量为 [2.8, 0.0, 11.1] μB/fu，单个 Cr 原子磁矩约 2.8 μB，与 SQUID 测得的 2.2±0.3 μB 存在差异，可能源于未完全饱和。
4. 磁场与温度依赖的磁性行为
- 面外磁场：SQUID 磁滞回线显示方形磁滞环，矫顽场 13 mT，剩磁约为饱和磁化强度的 7%，有效磁各向异性能量密度与 Fe?GeTe?等垂直磁各向异性材料相当。温度依赖磁化曲线呈现双驼峰结构，反映 CrTe?层与插层 Cr 原子磁序的逐步消失。
- 面内磁场：磁化曲线未达饱和，出现特征 “扭结”，对应双自旋重取向过程：初始磁畴对齐，随后发生类似自旋翻转（spin - flop）的突变跃迁，与传统渐变重取向行为截然不同。该现象在 Cr?.50Te?（50% Cr 掺杂）中同样存在，证实正交铁磁性的鲁棒性。
研究结论与意义
本研究首次在 Cr?+δTe?（δ=0.25-0.50）中发现正交铁磁性，其特征为通过反铁磁交换耦合的交替面内 / 面外铁磁层，解决了长期以来关于该体系磁性行为的文献争议。实验揭示的自旋翻转突变跃迁，为自旋电子学中的磁开关技术提供了新机制。正交铁磁性在宽掺杂范围内的稳定性，使其成为研究低维材料中新兴量子相的理想平台，并有望与其他二维材料结合，产生复杂自旋织构。该工作不仅深化了对 TMDs 磁性的理解，也为设计新型磁性功能材料开辟了新方向。
