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水系锌离子电池（ZIBs）受富水双电层（EDL）和不稳定固体电解质界面（SEI）困扰。研究者引入非离子型两亲性聚山梨酯添加剂，构建水屏蔽 EDL 与有机 - 无机杂化 SEI，使 Zn||Zn 电池循环寿命达 8060 h，全电池性能提升，为 ZIBs 实用化提供新策略。
论文解读
研究背景与意义
在全球能源转型的浪潮中，可充电电池作为储能核心面临着成本、安全性与可持续性的多重挑战。水系锌离子电池（ZIBs）凭借锌金属负极的高理论容量（820 mAh?g?1 和 5855 mAh?cm?3）、低电化学势（-0.762 V vs 标准氢电极）、丰富储量和本征安全性，被视为大规模储能的理想候选。然而，其商业化进程却被界面退化问题严重阻碍 —— 锌枝晶的无序生长、电解液腐蚀、析氢副反应（HER）以及锌利用率低下，导致库仑效率（CE）和循环寿命远低于工业标准。
富水的双电层（EDL）和以水分解为主导的不稳定固体电解质界面（SEI）是罪魁祸首，不仅引发不可逆的锌消耗，还迫使电池设计中增加负极厚度，牺牲能量密度与成本效益。因此，开发具有高度可逆锌化学的 ZIBs 成为学术界与产业界的迫切需求。
南昌大学化学化工学院 / 聚合物与能源化学研究所（IPEC）的研究团队在《Nature Communications》发表的研究，针对上述难题提出了创新性解决方案。通过引入痕量非离子型两亲性聚山梨酯（PS）添加剂，团队成功构建了水屏蔽双电层与稳定的有机 - 无机杂化 SEI，为水系电池的界面工程提供了新范式。
关键技术方法
研究采用多维度实验与理论模拟结合的策略：
- 材料表征：利用核磁共振（NMR）、拉曼光谱、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、X 射线光电子能谱（XPS）等分析电解液组分与界面化学结构；通过扫描电子显微镜（SEM）、原子力显微镜（AFM）、高分辨透射电子显微镜（HRTEM）观察电极形貌演变。
- 电化学测试：对称 Zn||Zn 电池与非对称 Zn||Cu 电池的循环性能测试，结合线性扫描伏安法（LSV）、电化学阻抗谱（EIS）、原位电化学石英晶体微天平（EQCM）分析界面反应动力学。
- 理论模拟：分子动力学（MD）模拟揭示 PS 分子在锌表面的吸附行为与双电层重构机制；密度泛函理论（DFT）计算验证 PS 与锌的化学吸附能及电子转移过程；COMSOL 多物理场模拟分析锌沉积过程中的电场分布。
研究结果
1. 电解液表征与界面化学机制
在 1 M Zn (OTf)?基准电解液中，富水 EDL 导致严重的析氢与枝晶生长问题。引入 PS 后，其含锌亲和性的含氧基团与疏水长碳链选择性破坏界面氢键网络，重构 EDL 结构：PS 分子通过优先化学吸附在锌表面形成定向排列的水屏蔽层，抑制水分子活性，同时辅助原位生成有机 - 无机杂化 SEI。
- 光谱分析：1?O/??Zn NMR、FTIR 与拉曼光谱显示 PS 不干扰 Zn2?溶剂化结构，但通过增强 PS-H?O 相互作用降低水活性；XPS 与飞行时间二次离子质谱（TOF-SIMS）证实 SEI 由外层富有机组分（CF?、C-O）与内层富无机组分（ZnCO?、ZnO、ZnF?、ZnS）构成，梯度结构提升界面稳定性。
- 界面物理性质：zeta 电位升高（-7.89 mV→-2.03 mV）与接触角变化表明 PS 增强界面静电吸附与疏水性，抑制腐蚀反应。
2. 锌沉积行为调控
PS 的引入显著改善锌沉积的均匀性与可逆性：
- 形貌与晶体学分析：SEM 显示 PS 电解液中锌沉积为紧凑平面结构，而基准电解液中出现树枝状突起；X 射线衍射（XRD）与广角 XRD 极图分析表明，PS 引导锌优先沿（002）晶面生长，该晶面的低表面能特性抑制枝晶动力学。
- 动力学与扩散研究：扫描电化学显微镜（SECM）证实 PS 电解液中电场分布均匀，锌离子（Zn2?）扩散通量一致；原位 EQCM 显示 PS 组质量效率超 99.8%，副反应显著减少。
3. 长循环稳定性与全电池性能
- 对称电池：Zn||Zn 电池在 1 mA?cm?2、1 mAh?cm?2 条件下循环寿命达 8060 h（约 335 天），是基准电解液的 27 倍；即使在高电流密度（40 mA?cm?2）与高容量（40 mAh?cm?2）下，仍可稳定循环 450 h。
- 非对称电池：Zn||Cu 电池库仑效率达 99.2%，循环 3900 次性能保持率优异。
- 全电池应用：搭载 V?O?/rGO 与 MnO?正极的全电池展现高容量（363.6 mAh?g?1）与长循环稳定性（3000 次循环后容量保持率 81.1%），软包电池验证了实际应用潜力。
结论与讨论
该研究通过两亲性分子工程策略，成功解耦了电解液中离子溶剂化与界面保护的矛盾 ——PS 分子不参与 Zn2?溶剂化壳层，却通过界面定向吸附重构 EDL 与 SEI，实现了 “水屏蔽” 与 “电场均匀化” 的双重功能。这种协同机制不仅抑制了水系电池的核心界面问题，还提升了锌离子脱溶剂动力学与沉积取向调控能力，为高利用率锌负极（深度放电 DOD?>50%）的设计提供了新路径。
研究成果不仅为水系锌电池的实用化奠定了基础，更启发了通过分子界面工程解决其他金属电池（如锂、钠）界面难题的可能性。未来，PS 添加剂的普适性（适用于 ZnSO?、Zn (TFSI)?等多种锌盐）与成本优势，有望推动其从实验室走向产业化，助力构建更安全、经济的大规模储能体系。
