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当前 PET 回收面临 H?使用风险、降解效率低等问题。研究人员围绕 PET 催化氢解开展研究，利用 ZnO 的 Zn (II)-σ-Lewis 酸 / 加成 / 亲核进攻串联策略，实现大气、无溶剂下 PET 连续降解为 TPA（ yield>97%），速率达 2.5 kg?h?1，具重要应用价值。
塑料污染已成为全球性环境难题，每年约 4.3 亿吨塑料被生产，其中三分之二在不到一个月内沦为垃圾。聚对苯二甲酸乙二醇酯（PET）作为最常用塑料之一，其废弃物占全球固体废弃物的 12%。这些废 PET 不仅可能破碎成微塑料，进入海洋、鱼类、海洋生物甚至人类肝脏、肾脏和胎盘，威胁环境和人类健康，而且传统回收方法存在诸多弊端。机械回收常导致再生塑料材料机械性能下降；生物回收面临生物催化剂回收再利用受限的问题；化学回收虽具吸引力，但常规方法存在使用大量有机溶剂、设备腐蚀风险、高能耗及均相催化剂难以回收等问题。溶剂 - free 催化氢解作为一种将 PET 升级回收为对苯二甲酸（TPA）的策略，虽有诸多优点，但受 H?在 PET 熔体中扩散缓慢影响，降解效率低，且工业上大量使用易燃的纯 H?存在高风险，实现环境条件下 PET 的连续降解是该领域的一大挑战，因此亟需开发能在大气条件下高效、无溶剂降解 PET 的新催化剂。
为解决上述问题，华中科技大学的研究人员开展了相关研究，他们利用低成本的商用 ZnO，提出了 Zn (II)-σ-Lewis 酸 / 加成 / 亲核进攻串联策略，实现了大气条件下无 H?、无有机溶剂的废 PET 连续降解，相关研究成果发表在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》。
研究人员开展研究主要用到的关键技术方法包括：对不同 ZnO/PET 质量比（0.0625?2.5）、反应温度（220?300 °C）和反应时间（0.5?60 min）对 TPA 产率的影响进行研究，以确定最佳反应条件。
大气条件下 ZnO 催化 PET 降解
在大气条件下，使用 ZnO 催化剂（260 °C，30 min），PET 可高效降解为 TPA（产率 > 97%）和乙二醇（EG，产率 > 95%），纯化后 TPA 和 EG 的纯度均超过 99%。研究表明，ZnO/PET 质量比、反应温度和反应时间均会对 TPA 产率产生影响。
反应机理
反应首先由 ZnO 的 Lewis 酸位点引发，激活 PET 的 C=O 键并加速 β- 断裂，形成乙烯基封端中间体。随后，生成的 OH?亲核位点和 Zn2?上结合的水促进 C=C 键加成，并在 Zn2?上形成新的亲核位点，对 PET 进行亲核进攻。
该研究开发的 ZnO 基大气、无溶剂连续降解 PET 策略，实现了 PET 向 TPA 的高产率转化。该反应无需使用 H?和有机溶剂，避免了传统方法中 H?的使用风险和有机溶剂的污染问题，且降解速率高达 2.5 kg?h?1，较最先进的催化剂提高了四个数量级，为 PET 的高效回收利用提供了新途径，有望推动塑料回收领域的技术革新，对减少塑料污染、保护生态环境和人类健康具有重要意义。
