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甲醛（HCHO）危害大，催化氧化需高效经济催化剂。研究人员开发 MnO??MnO 混合价态氧化物，其通过一步氧化还原反应合成，具高氧空位密度，HCHO 氧化速率达 0.24 μmol m?2 min?1，稳定性和耐湿性优异，为催化剂设计提供新策略。
甲醛，这个被国际癌症研究机构（IARC）列为 1 类致癌物的 “隐形杀手”，正悄然威胁着人类健康。它广泛存在于建筑材料、家居用品等中，即便在 ppb 级浓度下长期暴露，也可能引发呼吸系统疾病、过敏反应甚至癌症。目前，催化氧化被视为去除甲醛的理想方法，然而，贵金属催化剂成本高昂，过渡金属氧化物催化剂如 MnO?虽具潜力，但催化性能仍有待提升，其完全转化温度需进一步降低以满足实际应用需求。在此背景下，为开发高效经济的甲醛催化氧化催化剂，国内研究人员开展了相关研究，其成果发表在《Applied Surface Science》。
研究人员采用一步氧化还原反应，以 KMnO?和乙醇为原料，成功合成了 MnO??MnO 混合价态氧化物催化剂。为开展研究，主要运用了结构和表面化学分析、原位漫反射红外傅里叶变换光谱（in situ DRIFTS）等技术方法，通过分析材料结构、监测反应过程，探究催化机制。
催化剂的合成与表征
通过简单的一步氧化还原反应合成 MnO??MnO 催化剂，将 9 mmol KMnO?加入 30 mL 乙醇中搅拌 12 小时，经离心、洗涤、干燥得到产物。对比实验表明，KMnO?和乙醇浓度是影响催化活性的关键因素，其中使用 0.3 mol/L KMnO?和无水乙醇合成的催化剂活性最高。结构和表面化学分析显示，该催化剂为具有高密度氧空位的单相纳米晶材料。
催化性能研究
MnO??MnO 催化剂在 70°C 时展现出极高的甲醛氧化反应速率，达 0.24 μmol m?2 min?1，且具有出色的稳定性和耐湿性，性能超越以往报道的非贵金属氧化物催化剂。
催化机制探究
原位漫反射红外傅里叶变换光谱和对照实验揭示了其协同催化机制：富氧缺陷的 MnO?单元促进 H?O 解离为羟基物种，有缺陷的 MnO 单元则推动分子 O?的活化，二者的协同作用显著提升了催化性能。
研究表明，MnO??MnO 混合价态纳米晶作为高效协同催化剂，在甲醛氧化中表现优异。其通过独特的协同催化机制，结合氧空位和不同结构单元的作用，显著提高了催化活性、稳定性和耐湿性。该研究为设计高性能甲醛氧化催化剂提供了新策略，即通过混合价态氧化物工程构建原子级协同活性位点，有望推动过渡金属氧化物催化剂在甲醛治理领域的实际应用，为解决室内甲醛污染问题开辟新路径。
