仿生层级溶胀水凝胶：非耗散机械能存储与释放的新策略

本研究针对合成水凝胶难以实现生物弹性蛋白（elastin/resilin）高效机械能存储与释放的难题，通过固定单体组成的多级溶胀-光聚合策略构建层级网络水凝胶。该材料在低层级（N=1-5）展现高刚度（Young's modulus 1.836 MPa）、低应变（<1.5 mm/mm）和低滞后性（hysteresis），能量存储密度达1.625 MJ m-3；高层级（N=6-7）则呈现耗散增强态。该成果为软体机器人爆发式运动提供了新型材料解决方案，发表于《Nature Communications》。

　　

自然界中，弹性蛋白（elastin）和节肢弹性蛋白（resilin）等生物材料能以极低的能量耗散实现机械能的高效存储与瞬时释放，这种特性对昆虫跳跃等爆发式运动至关重要。然而，合成水凝胶虽能模拟生物软组织，却长期面临刚度不足、应变过高或能量耗散大的瓶颈。传统双网络水凝胶通过牺牲性网络增韧时，往往以不可逆的能量耗散为代价，与生物系统的非耗散特性背道而驰。

为突破这一局限，阿尔托大学（Aalto University）的Henri Savolainen团队提出创新解决方案：利用固定化学组成的单体溶液对水凝胶进行多级溶胀-光聚合，构建具有层级拉伸链结构的聚丙烯酰胺（PAAm）水凝胶。这种"自增强"策略通过控制链伸展程度，在低层级（N=1-5）实现类似生物弹性蛋白的力学性能——Young's modulus提升3倍至1.836 MPa，能量存储密度达1.625 MJ m^-3，且滞后率（hysteresis）低于5%。而当层级增至N=7时，材料会转变为高刚度（5.3 MPa）但高耗散的状态，这种转变被归因于底层链的过度拉伸断裂。

研究团队通过四种关键技术验证这一机制：1）固定组成的多步溶胀-光聚合构建层级网络；2）循环拉伸测试量化滞后性；3）SEM观察冻干样品的微观结构；4）3D打印仿蝗虫跳跃机器人验证应用潜力。值得注意的是，该方法具有普适性，在聚N-异丙基丙烯酰胺（PNIPAm）、聚丙烯酸（PAAc）等不同聚合物体系均实现类似增强效果。

结果部分的核心发现包括：

1. 层级凝胶设计：通过7次溶胀-光聚合循环构建的PAAm水凝胶，其早期网络（低N）因多次溶胀而高度伸展，后期网络（高N）保持卷曲，形成层级缠结结构。
2. 力学性能调控：N=5时材料达到性能平衡点，拉伸强度（3.100 MPa）较N=1提升8倍，100次循环后仍保持95%能量存储效率。
3. 耗散转变机制：N>5时因底层链断裂出现显著滞后，但微观表征（Supplementary Figs.12-13）未发现大规模结构破坏。
4. 仿生应用验证：采用N=5凝胶的跳跃机器人实现比传统凝胶快30%的起跳速度，证实其在软体机器人驱动中的优势。

讨论与意义：
该研究首次提出通过拓扑结构调控（非化学组成改变）实现水凝胶自增强的新范式。其科学价值在于：1）揭示层级链伸展程度与能量耗散的定量关系；2）为仿生材料设计提供新思路——通过模拟生物系统的层级结构而非单纯复制化学成分；3）突破软体机器人驱动材料在功率密度和响应速度上的瓶颈。未来研究可进一步探索不同单体体系的最佳层级数，以及链断裂后的自修复机制。这项发表于《Nature Communications》的工作，为下一代能量存储材料和生物启发式机器人开辟了道路。