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为探究关联态对激子发射相干性的影响，研究人员以 WSe?/MoS?莫尔异质双层为平台，发现层间激子（IX）发射线宽在特定功率范围及整数电子填充因子fel=1时出现极小值，揭示了激子 - 激子及激子 - 电子相互作用，为调控发射相干性奠定基础。
在凝聚态物理与量子光学的交叉领域，二维范德华材料中的莫尔超晶格正成为探索新奇量子现象的前沿阵地。目前，尽管关联态（如超导、绝缘态）对材料光学性质的影响备受关注，但激子发射相干性这一量子光源核心参数如何受电子 - 激子关联作用调控，仍是尚未充分解答的科学谜题。激子作为电子 - 空穴对形成的准粒子（分为层内与层间激子，后者简称 IX，指电子与空穴位于不同层的束缚态），其发射相干性直接决定了光场的时间 - 空间同步能力，这对激光、量子通信等应用至关重要。然而，在莫尔超晶格中，电子的费米子关联与激子的玻色子关联如何共同作用于 IX 的相干特性，实验证据与物理机制尚待揭示。
为攻克这一难题，中国科学技术大学与新加坡南洋理工大学联合团队（第一作者谭青海来自中国科学技术大学微尺度物质科学国家实验室与新加坡南洋理工大学物理与应用物理系）聚焦于WSe2/MoS2莫尔异质双层体系，开展了激发功率、温度及门电压调控下的 IX 光致发光（PL）特性研究。这项工作以莫尔超晶格诱导的平带效应为切入点，通过精准调控载流子掺杂与激子密度，首次在实验上观测到关联态对 IX 发射相干性的显著调制，相关成果发表于《Nature Communications》。
研究团队采用的关键技术包括：
- 干法转移制备WSe2/MoS2/ 六方氮化硼（hBN）异质结构，通过双电容门电压器件实现电子填充因子fel（每莫尔晶胞电子数）的精确调控；
- 马赫 - 曾德尔干涉仪测量相干时间，结合时间分辨 PL 与光谱线宽分析，量化激子 - 激子相互作用的影响；
- 变温 PL 光谱（5-72 K）揭示声子散射对相干性的抑制机制；
- 二次谐波生成（SHG）技术表征莫尔晶格的堆叠角度与对称性。
结果与讨论
1. 激子 - 激子相互作用增强 IX 相干性
在高激发功率下，研究人员观察到高能 IX 峰（P2）的 PL 线宽随功率增加先减小后增大，在 100-150 μW 范围内出现极小值（从 19.3 meV 降至 17.6 meV），同时相干时间呈现对应峰值。这一现象源于 IX-IX 排斥作用对无序势的屏蔽效应：低功率时，激子局域在势阱最小值，无序导致宽线宽；高功率时，激子密度增加，排斥作用使势阱中心能量上移（蓝移）大于平均偏移，从而压缩能级分布，线宽收窄。然而，激子密度过高会引入相位散射，最终导致线宽回升，形成特征性 “凹陷”。变温实验显示，当温度超过 50 K 时，声子散射主导线宽展宽，凹陷消失，印证了激子迁移率对相干性的关键作用。
2. 电子关联态对 IX 相干性的调制
通过门电压调控电子填充因子，发现当fel=1（每莫尔晶胞填充 1 个电子）时，P2 线宽降至 14.1 meV，较非整数填充时降低约 23%，同时 PL 强度增强 3 倍。这一现象与关联绝缘态密切相关：在整数填充下，电子形成有序晶格，通过库仑作用延长 IX 寿命，间接增加激子密度，强化 IX-IX 排斥引起的线宽收窄。理论计算表明，电子关联导致的激子密度提升与实验观测的线宽缩减高度吻合，证实了费米子 - 玻色子关联对相干性的调控机制。
3. 莫尔超晶格的独特优势与应用前景
莫尔超晶格的平带特性不仅增强粒子间相互作用，还可通过门电压连续调节载流子密度，为量子模拟提供了灵活平台。本研究表明，通过调控激子密度与电子填充状态，可实现 IX 线宽的电调谐，这对降低激光阈值、实现激子 - 光子强耦合具有重要意义。此外，高能 IX 对周围环境的敏感性，为光学探测莫尔能带的拓扑性质（如非阿贝尔任意子）开辟了新路径。
结论与意义
这项工作首次在实验上建立了莫尔异质结中关联态与激子发射相干性的直接联系，揭示了激子 - 激子相互作用（玻色子关联）与激子 - 电子相互作用（费米子 - 玻色子关联）对 IX 线宽的双重调制机制。通过功率与门电压的双重调控，研究团队展示了莫尔超晶格在量子光学器件中的潜力，例如低阈值激子激光器、相干量子光源及拓扑量子态的光学探针。这些发现不仅深化了对二维材料中多体关联物理的理解，也为设计新型光电器件提供了关键理论与实验依据，有望推动量子信息与固态器件领域的交叉创新。
