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ORR 动力学缓慢制约燃料电池等发展，Pt 基催化剂成本高。研究人员针对单原子 / 团簇 M-N-C 电催化剂活性和耐久性不足问题，开展稀土金属氧化物（REMOs）电荷调控研究，筛选出 CeO?修饰的 Co-N-C 催化剂，显著提升性能，具重要意义。
在能源短缺与环境污染的双重压力下，燃料电池、锌空气电池等绿色能源技术成为焦点。然而，这些技术的核心反应 —— 氧还原反应（ORR）却因动力学迟缓，严重限制了整体效率。目前广泛使用的铂基（Pt/C）催化剂虽有效，但其高成本、资源稀缺以及长期运行中存在的碳和铂氧化问题，使得开发非铂基高效催化剂迫在眉睫。单原子 / 团簇金属基电催化剂（M-N-C）因独特结构和潜在催化性能崭露头角，却面临原子团聚、溶解脱落及碳腐蚀等耐久性难题，且传统通过 d-block 和 p-block 元素调控电子结构的方法存在位点调控难、中间体吸附能不适等局限。
为突破这些瓶颈，福州大学的研究人员开展了稀土金属氧化物（REMOs）对 M-N-C 电催化剂的电荷调控研究。研究团队以典型且普遍的钴基催化剂（Co-N-C）为对象，通过系统计算筛选 10 余种 REMOs，最终选定 CeO?作为修饰材料，成功开发出 REMO-Co-N-C 催化剂，相关成果发表在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》。
研究采用的关键技术方法包括：密度泛函理论（DFT）计算筛选 REMOs 并预测催化性能；可控热解技术合成 CeO?-Co-N-C 催化剂；电化学测试评估 ORR 及锌空气电池性能；X 射线吸收精细结构（XAFS）分析和原位拉曼光谱揭示电子结构与反应机制；理论模拟验证电荷调控机制。
材料合成与理论预测
研究选取 CeO?、EuO?等 10 种常见 REMOs，通过 DFT 计算构建 REMO-Co-N-C 模型，发现 CeO?可通过电荷调控优化中间体与钴活性位点的结合强度，为实验合成提供理论依据。采用可控热解方法成功制备 CeO?-Co-N-C 催化剂，为后续性能验证奠定基础。
催化性能评估
电化学测试表明，REMO-Co-N-C 展现出优异的 ORR 性能，半波电位（E?/?）达 0.90 V，远超传统 M-N-C 和商用 Pt/C 催化剂。在 10,000 次循环后，E?/?仅衰减 8 mV，显示出卓越的耐久性。将其应用于锌空气电池，亦表现出优于对照样品的性能，证明了该催化剂在实际能源转换中的潜力。
作用机制解析
XAFS 分析和理论计算证实，CeO?的引入增加了 Co-N-C 中钴反键轨道的电子占据率，降低了 OH * 结合能，加速 ORR 反应路径。原位拉曼光谱则直接观察到 CeO?增强了 O?在 Co-N-C 表面的吸附，揭示了其提升 ORR 动力学的关键作用。
研究结论与意义
本研究首次将稀土金属氧化物（REMOs）引入 M-N-C 电催化剂的电荷调控，突破了传统依赖 d-block 和 p-block 元素的局限。通过实验与理论结合，明确了 REMOs 通过电子结构调制加速 ORR 动力学、增强耐久性的机制。所开发的 CeO?-Co-N-C 催化剂为非铂基 ORR 电催化剂设计提供了新范式，为燃料电池、锌空气电池等清洁能源技术的实用化开辟了新路径，推动了稀土元素在能源催化领域的创新应用，对缓解能源危机与环境污染具有重要科学意义和实际应用价值。
