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原位合成Fe-MOR分子筛催化剂用于高效节能CO2捕获的创新研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年05月19日 来源:Carbon Capture Science & Technology 10.4
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针对传统胺法CO2捕集技术存在的动力学限制及溶剂再生高能耗问题,研究人员通过原位合成法将铁引入丝光沸石(MOR)骨架,开发出Fe-MOR分子筛催化剂。该催化剂通过调控孔结构和酸性位点,使30wt% MEA溶液的CO2解吸速率提升46%,再生热负荷降低17.4%,为碳捕集技术提供了高效节能新策略。
随着工业革命以来温室气体浓度的持续攀升,CO2减排成为应对全球气候变暖的核心挑战。尽管化学吸收法(如胺溶液捕集)是目前燃煤电厂尾气处理的主流技术,但其溶剂再生过程能耗高达全流程的40%-60%,严重制约了碳捕集与封存(CCUS)技术的经济性。传统胺法面临的两大瓶颈——质子转移效率低和反应热力学壁垒,亟需通过新型催化剂开发予以突破。
针对这一难题,中国某研究团队在《Carbon Capture Science》发表了创新性研究,通过原位合成技术将铁元素嵌入丝光沸石(MOR)骨架,构建了具有均匀金属分散的Fe-MOR分子筛催化剂。该研究通过调控催化剂的酸性位点(Br?nsted/Lewis酸)和介孔结构,显著提升了CO2解吸动力学性能,为降低碳捕集能耗提供了新材料解决方案。
研究团队采用多种关键技术方法:通过X射线衍射(XRD)和透射电镜(TEM)表征催化剂晶体结构与形貌;利用NH3-TPD和Py-IR分析酸性位点分布;结合N2吸附-脱附测试量化孔结构参数;采用拉曼光谱和13C NMR追踪反应中间体演变;最后通过循环实验评估催化剂稳定性。
研究结果
3.1 催化剂表征
SEM显示Fe(2)-MOR呈现蜂窝状结构,EDS证实铁元素均匀分散。XRD表明铁掺杂使MOR晶体结构从有序转变为非晶态。XPS检测到Fe2+/Fe3+共存态,证实铁成功进入骨架。N2吸附显示Fe(2)-MOR介孔比例提升至6.313 nm,利于质量传递。NH3-TPD检测到弱/中/强酸位点,Py-IR显示B/L酸比为0.5,协同促进质子转移。
3.2 催化性能
在30wt% MEA溶液中,Fe(2)-MOR使CO2解吸速率达0.181 mmol/(mol·MEA·s),较空白组提升46%。动力学常数提高3.5倍(9.30×10-5 s-1),再生热负荷降低17.4%。温度实验表明催化剂可使解吸温度降低6°C。循环测试发现催化剂表面Si/Al流失导致活性缓慢下降,但7次循环后性能趋于稳定。
3.3 催化机制
拉曼光谱显示Fe(2)-MOR加速HCO3-/MEACOO-分解,13C NMR证实碳中间体信号减弱。机理研究表明:骨架中的Si-OH-Fe桥联羟基增强B酸活性,表面Fe氧化物纳米颗粒提供额外酸性位点,L酸位点通过攻击氧原子促进C-N键断裂,最终实现MEA和CO2的高效分离。
这项研究通过创新性的原位合成策略,成功开发出兼具高活性和稳定性的Fe-MOR催化剂。其重要意义在于:首次实现铁元素在MOR骨架中的均匀掺杂,创造性地通过双酸位点协同作用突破胺法再生能效瓶颈。该技术可将CO2解吸能耗降至传统方法的82.6%,为工业级碳捕集装置提供了可规模化的解决方案。未来通过优化催化剂结晶度以抑制碱性环境中的元素溶出,有望进一步推动CCUS技术的商业化应用进程。
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