Ru-Co/SiC双金属催化剂在氨分解制氢中的高效协同作用及优化策略研究

本研究针对绿色氢能生产中氨分解催化剂活性不足和成本高的问题，通过系统探究Ru-Co双金属在β-SiC载体上的浸渍顺序和比例优化，发现共浸渍法制备的50/50比例2.5 wt.%催化剂能显著抑制硅酸钴形成、减小晶粒尺寸，在350℃下氢气产率提升41%，并保持50小时95%转化率的优异稳定性，为低成本高效制氢提供了新方案。

　　

随着全球能源结构转型加速，氢能作为零碳能源载体备受关注。然而氢气的储存运输成本居高不下，成为制约"氢经济"发展的关键瓶颈。氨(NH₃)因其高氢含量和成熟储运基础设施被视为理想氢载体，但氨分解制氢反应需600℃高温才能实现完全转化，开发高效低温催化剂成为突破该技术经济性的核心挑战。

针对这一难题，中国科学院过程工程研究所的研究团队在《Catalysis Today》发表最新成果，创新性地采用β-碳化硅(β-SiC)为载体，通过精确调控钌(Ru)和钴(Co)的浸渍策略，成功开发出高性能双金属催化剂。研究揭示共浸渍法能有效抑制难还原的硅酸钴生成，形成3.5 nm超细CoRu合金晶粒，使2.5 wt.%低金属负载催化剂在350℃即实现0.086 mol H₂ mol_M^-1 s^-1的产氢速率，较5 wt.%催化剂提升41%，且连续运行50小时保持95%转化率，为工业级氨分解制氢提供了兼具活性和经济性的解决方案。

研究团队运用真空浸渍法构建不同金属序列的催化剂，通过电感耦合等离子体(ICP)定量金属负载，结合温度程序还原(TPR)分析还原特性，X射线衍射(XRD)表征晶体结构，透射电镜(TEM)测定粒径分布，并在固定床反应器中评估催化性能。

3.1 金属浸渍顺序的影响
对比三种浸渍方式发现，共浸渍的Co-Ru/SiC催化剂呈现最窄晶粒分布(3.5 nm)和最高氢耗量(1.86 mmol g_cat^-1)，TPR显示其还原峰较单金属Co催化剂降低120℃。XRD证实共浸渍形成43.8°偏移的CoRu合金相，而顺序浸渍则导致晶格畸变差异。这种结构优势使其在350℃产氢活性达0.055 mol H₂ mol_M^-1 s^-1，显著优于顺序浸渍样品。

3.2 Ru/Co比例优化
当金属总负载降至2.5 wt.%时，50/50比例的催化剂展现出1.23 mmol g_cat^-1的最高氢耗量，217℃低温还原峰表明Ru显著促进Co物种活化。该催化剂在450℃实现95%氨转化率，且TEM-EDS证实反应后金属颗粒未发生聚集，元素分布保持均匀。

这项研究通过多尺度表征揭示了金属协同机制：Ru的引入不仅降低Co还原温度，其电子效还优化了N-H键解离能垒；而SiC载体独特的导热性和化学惰性确保了反应过程中的结构稳定性。相比文献报道的Fe基或Ni基催化剂，该工作在稀释氨气(5 vol%)条件下实现了翻倍的产氢速率，且Ru用量减少60%，大幅降低了贵金属依赖。这些发现为设计新一代"氢载体"转化催化剂提供了重要范式，推动可再生能源制氢-储氢-用氢全链条的技术经济性突破。