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问题 2
为应对 CO?减排需求，研究人员针对生物炭化学链氧解耦（CLOU）过程，探究工艺条件和氧化铜（CuO）载体质量的影响。发现温度、化学计量比及 CuO 来源显著影响燃烧效率，高质量 CuO 稳定性更佳，为 BECCS 技术优化提供依据。
问题 5
研究背景与意义
全球 CO?排放持续攀升，2022 年达 368 亿吨，远超 1.5℃温控目标所需轨迹。传统碳捕集与封存（CCS）技术因能耗高、成本大，难以大规模应用。生物炭结合碳捕集与封存（BECCS）作为负碳技术，通过化学链燃烧（CLC）实现 CO?内部分离，成为研究热点。化学链氧解耦（CLOU）作为 CLC 的改进工艺，利用氧化铜（CuO）等载氧体在高温下释放气态氧，可高效促进生物炭燃烧并捕集 CO?。然而，CuO 的制备方法、载体性能与工艺条件对燃烧效率的影响尚不明确，制约了该技术的优化应用。
为此，研究人员开展了 CuO 载体性能与工艺参数对生物炭 CLOU 过程的系统性研究，相关成果发表于《Fuel》。该研究通过对比商业与实验室合成的 CuO 材料，解析温度、化学计量比及载氧体稳定性对燃烧效率的影响机制，为 BECCS 技术的工业化应用提供关键数据支撑。
主要研究方法
研究采用固定床反应器与热重分析仪（TGA）结合的实验体系，核心技术包括：
- 载氧体制备：通过共沉淀法（CP）和湿浸渍法（WI）合成 Cu80Al20-CP 与 Cu80Al20-WI 复合载氧体，并使用 X 射线衍射（XRD）与扫描电镜（SEM）进行物相和形貌表征。
- 生物炭制备：以白木锯末为原料，在 650℃惰性气氛下热解制备生物炭，其固定碳含量达 81.2 wt%，适合作为 CLC 燃料。
- 燃烧效率测试：在 750-900℃范围内，通过在线 CO?传感器监测不同化学计量比（?=1.0-2.0）下的 CO?释放量，计算燃烧效率。
- 氧化还原循环稳定性评估：通过六次连续的 N?还原与空气氧化循环，测试载氧体的氧释放与再生能力。
研究结果
3.1 温度对燃烧效率的影响
温度显著影响 CuO 的氧释放动力学。当温度从 750℃升至 900℃时，燃烧效率从 58.0 vol% 提升至 98.2 vol%。高温下 CuO 热分解加速，释放更多气态 O?，促进生物炭充分燃烧。但 850-900℃时，CuO（Inoxia）出现明显团聚，可能因铜的低熔点导致结构失稳。
3.2 化学计量比的优化
化学计量比（?）反映载氧体供氧能力。当 ? 从 1.0 增至 1.5 时，燃烧效率从 71.2 vol% 提升至 95.7 vol%，进一步增至 2.0 时效率达 96.8 vol%，增幅趋缓。表明 ?=1.5 时供氧与碳燃烧需求接近平衡，过量载氧体对效率提升有限。
3.3 载氧体来源与性能差异
商业 CuO 中，Honeywell 产品（粒径 10 μm）燃烧效率达 98.3 vol%，显著优于 Inoxia 产品（粒径 54 μm）的 71.2 vol%，归因于更小粒径提供更大活性表面积。实验室合成载氧体中，湿浸渍法制备的 Cu80Al20-WI（80.1 vol%）优于共沉淀法的 Cu80Al20-CP（59.5 vol%），可能因前者气体扩散阻力更低，活性位点利用率更高。
3.4 氧化还原循环稳定性
经六次循环后，CuO（Honeywell）与 Cu80Al20-WI 分别保持 99.0 wt% 和 97.1 wt% 的氧释放能力，而 CuO（Inoxia）与 Cu80Al20-CP 因团聚导致容量降至 84 wt% 和 83.9 wt%。结果表明，高结晶度、低团聚的载氧体具有更优的长期稳定性。
结论与讨论
本研究系统揭示了工艺条件与载氧体性能对生物炭 CLOU 过程的影响规律：高温（900℃）与适宜化学计量比（?=1.5）可显著提升燃烧效率，高质量 CuO（如 Honeywell 产品）及湿浸渍法合成的复合载氧体在稳定性与活性方面表现优异。载氧体的粒径、制备方法（如湿浸渍法）通过影响气体扩散与活性位点暴露，进而决定燃烧效率与循环寿命。
研究结果为 BECCS 技术中载氧体的筛选与工艺优化提供了关键参数，特别是证实了 CuO 基载氧体在高效碳捕集中的潜力。未来需进一步研究载氧体在流化床中的长期循环性能（如超 100 次循环）、灰分与载体的相互作用及放大效应，以推动 CLOU 技术向工业化应用迈进。该工作为应对全球气候变化、实现负碳能源生产提供了重要的技术路径与理论支撑。
