石墨烯改性Ti/Sb-SnO2/α-PbO2/β-PbO2阳极电化学降解甲苯-2,4-二胺：高效去除机制与稳定性提升研究

针对高毒性芳香胺污染物甲苯-2,4-二胺（TDA）的治理难题，研究人员开发了石墨烯氧化物（GO）修饰的Ti/Sb-SnO2/α-PbO2/GO-β-PbO2阳极，通过电化学氧化（EO）技术实现3小时内100% TDA去除率和82.7% COD降解率。该阳极凭借高析氧过电位（2.08 V vs.SCE）、强·OH生成能力和疏水表面特性，揭示了·OH与SO4·-协同攻击苯环及氨基的降解机制，同时电极寿命延长50.8%，为工业废水处理提供了高效稳定的解决方案。

　　

甲苯-2,4-二胺（TDA）作为聚氨酯泡沫和染料工业的重要原料，因其高毒性、水溶性和潜在致癌性被列为重点管控污染物。传统生物降解和吸附技术效率低下，而电化学氧化（EO）技术凭借绿色高效特性成为研究热点。然而，现有电极如硼掺杂金刚石（BDD）成本高昂，β-PbO₂电极又存在铅溶出风险。无锡科技发展基金项目支持的研究团队创新性地将石墨烯氧化物（GO）引入β-PbO₂阳极设计，通过多层级结构优化，实现了TDA的高效降解与电极长寿命的兼得。

研究采用改进Hummers法制备GO，通过电沉积构建Ti/Sb-SnO₂/α-PbO₂/GO-β-PbO₂四层阳极，结合SEM、XRD和接触角测试表征材料特性，利用EPR和淬灭实验验证活性物种作用，并通过HPLC-MS与DFT计算解析降解路径。

电极表征
SEM显示GO修饰使β-PbO₂晶粒尺寸细化至22.9 nm，XRD证实α-PbO₂中间层有效缓解层间应力。接触角测试表明GO赋予电极121.2°疏水表面，促进有机物吸附。

降解性能
在50 mA/cm²电流密度下，3小时实现TDA完全去除，COD去除率达82.7%。淬灭实验证实·OH和SO₄^·-为关键活性物种，EPR检测到明显DMPO-·OH信号。

机制分析
HPLC-MS鉴定出苯环羟基化、氨基氧化等中间产物，DFT计算揭示TDA的HOMO电子云集中于氨基和苯环，与实验发现的攻击位点一致。

稳定性验证
加速寿命测试显示GO修饰使电极寿命延长50.8%，Pb²⁺溶出浓度低于0.1 mg/L，满足环保标准。

该研究不仅为TDA废水处理提供了新型电极设计范式，更通过多尺度机制解析填补了芳香胺电化学降解的理论空白。GO的引入通过调控晶体生长动力学和增强机械强度，实现了β-PbO₂电极活性与稳定性的协同提升，对工业难降解有机污染物治理具有重要参考价值。论文发表于《Environmental Research》，为环境功能材料开发与污染控制提供了创新思路。