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为解决氢能需求与化石燃料枯竭、环境问题的矛盾，研究人员开展 CuO/MgAl?O?催化剂用于甲醇水蒸气重整（MSR）制氢研究。发现 10 wt% CuO 负载量催化性能最佳，还探讨了工艺参数影响，为高效制氢提供新方向。
随着全球人口增长、工业经济发展，能源需求日益旺盛，而化石燃料的枯竭以及全球变暖等环境问题却愈发严峻，人类文明面临着巨大挑战。氢能作为一种清洁、高效的能源载体，被视为替代化石燃料的理想选择。质子交换膜燃料电池（PEMFCs）能将氢气和氧气的化学能高效转化为电能，且对环境影响极小，但氢气的储存和运输存在高风险和高成本问题，因此原位制氢技术备受关注。甲醇因具有高体积能量、高 H/C 比（4:1）、低硫含量及易于处理等优点，成为制氢的合适原料。甲醇重整制氢技术包括甲醇水蒸气重整（MSR）、甲醇自热重整（MAR）和甲醇部分氧化（POM）等，其中 MSR 因操作温度低、H?选择性高、CO 选择性低而被广泛研究。然而，MSR 过程中 CO 的生成必须严格抑制，因为 CO 浓度超过 10 ppm 会对 PEMFCs 的阳极造成损害，且铜基催化剂虽活性高但高温下易烧结失活，所以开发高效稳定的 MSR 催化剂至关重要。在此背景下，伊朗国家科学基金会支持的研究团队开展了相关研究，其成果发表在《Fuel》上。
研究人员采用机械化学法合成 MgAl?O?载体，通过湿浸渍法将不同负载量（5、7.5、10、12.5、15 wt%）的 CuO 负载在 MgAl?O?上制备催化剂，并运用 BET、XRD、H?-TPR、FESEM 等技术对催化剂进行表征，在 250–450 °C 温度范围内对催化剂在 MSR 过程中的性能进行评估，同时考察了煅烧温度、重量空速（WHSV）、H?O/CH?OH 摩尔比和还原温度对 10 wt% CuO/MgAl?O?催化剂催化性能的影响。
催化剂表征与性能评估
XRD 结果表明，在 700 °C 煅烧成功形成 MgAl?O?，随着 CuO 负载量增加，CuO 峰强度先增强后减弱，当负载量超过 10 wt% 时，CuO 晶粒尺寸增大，这可能是导致催化活性下降的原因。H?-TPR 分析显示，催化剂的还原特性与 CuO 负载量有关，合适的负载量有助于提高铜物种的分散性和可还原性。FESEM 图像观察到催化剂的形貌和颗粒分布，10 wt% CuO 负载的催化剂颗粒分布均匀，无明显团聚。
温度对甲醇转化的影响
由于 MSR 是吸热反应，温度升高有助于提高甲醇转化率。在 250–450 °C 范围内，随着温度升高，甲醇转化率逐渐增加，表明温度是影响 MSR 反应的重要因素。
CuO 负载量对催化性能的影响
当 CuO 负载量从 5 wt% 增加到 10 wt% 时，甲醇转化率逐渐提高，10 wt% CuO/MgAl?O?催化剂表现出最高的甲醇转化率，在 300 °C 时达到 90.71%，且 CO 选择性极低（0.22%），H?选择性为 78.33%。然而，当负载量超过 10 wt%（12.5 和 15 wt%）时，甲醇转化率下降，这可能是由于 CuO 晶粒尺寸增大，导致活性位点减少和铜物种分散性变差。
工艺参数对催化性能的影响
在 300 °C 下，H?O/CH?OH 摩尔比从 5 增加到 9 时，甲醇转化率从 90.71% 下降到 42.55%，这可能是因为过高的水含量稀释了甲醇浓度，降低了反应速率。同时，WHSV 从 8.5 h?1 增加到 14.1 h?1 时，甲醇转化率急剧下降至 36.54%，表明空速过高会减少反应物在催化剂表面的停留时间，不利于反应进行。此外，还原温度也会影响催化剂的性能，合适的还原温度有助于提高铜物种的活性。
本研究表明，MgAl?O?作为铜基催化剂的载体具有良好的热稳定性和结构特性，10 wt% CuO/MgAl?O?催化剂在 MSR 过程中表现出优异的催化性能，为甲醇重整制氢提供了一种高效、稳定的催化剂体系。同时，明确了 CuO 负载量和工艺参数对催化性能的影响规律，为 MSR 技术的实际应用提供了重要的理论和实验依据。该研究不仅有助于推动氢能技术的发展，还为解决能源和环境问题提供了新的思路和途径。
