通过调控主体结构抑制硫银锗矿氧化以实现高面容量全固态锂硫电池

针对硫银锗矿（Li?PS?Cl）在全固态锂硫电池（SSSBs）中充电时＞2.5 V vs Li?/Li 易分解的问题，研究人员构建富氮碳主体，通过增强 Li?与硫主体相互作用抑制 Li?提取。采用氮化碳 / N 掺杂石墨烯主体的 SSSBs 实现 230 次循环（2 mAh cm?2）及 60℃下 11.3 mAh cm?2（90% 容量保持率），为界面设计提供新方向。

　　

硫银锗矿（Li?PS?Cl）作为高性能全固态锂硫电池（SSSBs）的理想电解质，其工作依赖于 S?Li?S 的可逆转化。但该材料在充电时相对于 Li?/Li 电位超过 2.5 V 时会发生电化学分解，原因是晶格中游离的 S2?离子在与 Li?S 氧化相似的电位下被氧化为硫单质。本研究发现，通过构建硫银锗矿中 Li?与硫主体之间的强相互作用，可从初始步骤抑制 Li?的提取，进而协同抑制硫银锗矿的氧化。以氮化碳 / 氮（N）掺杂石墨烯主体为例验证了这一效应，其适度的电子传输能力既保障了全固态电池的运行，又限制了硫银锗矿界面的电子迁移率。与非极性碳材料相比，采用该主体的全固态锂硫电池展现出优异的倍率性能和长期循环稳定性：室温下在 2 mAh cm?2 面容量下实现 230 次循环，60℃时实现 11.3 mAh cm?2 的高面容量且容量保持率达 90%。本研究揭示的规律可深化对固体电解质氧化还原行为的理解，并为全固态锂硫电池的界面与材料设计提供指导。