亚马逊雨林BVOCs对流传输与化学转化的昼夜差异及其对气候变暖的增强效应

本研究通过CAFE-Brazil航测和ATTO地面观测，首次揭示亚马逊雨林生物挥发性有机物(BVOCs)通过夜间深对流向高空(9-14 km)的优先传输机制。研究发现夜间输送的异戊二烯(C5H8)和单萜烯(C10H16)在日出后引发剧烈光化学反应，导致上层臭氧(O3)减少、下层羟基自由基(OH)增加，并通过气溶胶辐射效应增强气候变暖。该成果为理解热带雨林-大气相互作用提供了关键数据支撑。

　　

亚马逊雨林作为地球之肺，每年向大气释放约150 Tg异戊二烯和60 Tg单萜烯，这些生物挥发性有机物(BVOCs)如同森林的"化学指纹"，深刻影响着全球大气化学和气候系统。然而，这些短寿命化合物如何突破边界层限制影响高空大气？人类活动导致的森林砍伐又将如何改变这一精密平衡？这些问题长期困扰着科学家。传统观点认为BVOCs的光化学寿命仅数小时，其影响应局限在低层大气，但卫星数据暗示可能存在未知的高空输送机制。

为解开这一谜团，马克斯·普朗克化学研究所等机构的研究团队开展了CAFE-Brazil大型综合观测（2022年12月-2023年1月）。利用配备精密质子转移飞行时间质谱(PTR-TOF-MS)的高空研究飞机HALO，团队获取了从地表至14 km的24小时垂直剖面数据，结合亚马逊高塔观测站(ATTO)的连续监测，首次完整揭示了BVOCs的三维时空分布特征。研究论文发表于《Nature Communications》，颠覆了人们对热带雨林-大气相互作用的认知。

关键技术方法包括：1) 采用PTR-TOF-MS实现秒级响应的BVOCs原位检测，结合GC-MS验证数据准确性；2) 通过HALO飞机在4.5°N-11.5°S范围内实施昼夜航测；3) 运用EMAC化学-气候模型进行BVOCs排放敏感性模拟，设置50%减少、75%减少和50%增加三种情景；4) 整合MEGANv2.1生物排放模型和MIM化学机制。

【垂直分布特征】
通过分析0.3-14 km的垂直剖面数据发现：在低层大气(0-3 km)，异戊二烯(2.25±1.35 ppbv)和单萜烯(0.23±0.14 ppbv)呈指数递减，其氧化产物(1.51±0.77 ppbv)因持续生成而衰减较缓。中层大气(3-9 km)浓度普遍偏低，但上层(9-14 km)出现意外高值，夜间异戊二烯(0.57±0.36 ppbv)和单萜烯(0.053±0.015 ppbv)可达边界层浓度的21-27%。这表明深对流能将地表BVOCs快速输送至平流层下层，运输时间仅0.5-2小时。

【昼夜传输差异】
24小时观测揭示戏剧性昼夜节律：地表BVOCs在午后达峰(12:00-16:00)，而高空峰值出现在黎明前(03:00-06:00)。数值模拟显示，白天的OH氧化(寿命1-2小时)会清除对流输送的BVOCs，而夜间输送的化合物能完整保存至日出。特别值得注意的是，水溶性较高的异戊二烯氧化产物(MVK/MACR)在输送过程中损失更显著(仅15%到达高空)，因其易参与云内液相化学反应。

【森林砍伐影响】
对比飞行06号数据发现，牧场区域异戊二烯浓度(0.75±0.45 ppbv)仅为原始林区(2.96±0.72 ppbv)的25%。EMAC模型模拟表明：若亚马逊BVOCs排放减少75%，将导致上层臭氧减少10%、下层OH增加300%，甲烷寿命缩短0.3-0.4年。更关键的是，单萜烯减少引发的气溶胶辐射效应将造成+6 W/m²的区域增温，远超臭氧变化的冷却作用。

【化学气候关联】
研究首次证实：亚马逊BVOCs通过"夜间输送-黎明爆发"机制，将地表生物化学过程与高空光化学过程耦合。这种机制解释了NASA ATom任务观测到的亚马逊上空异常粒子数现象，也为理解热带对流层顶的OH自由基分布提供了新视角。研究警告，持续森林砍伐可能通过改变BVOCs排放，引发臭氧层扰动、甲烷循环加速和气溶胶减少的三重气候效应。

这项研究突破了传统大气化学研究的垂直尺度限制，建立了生物圈-对流层-平流层相互作用的定量模型。其发现对准确预测热带气候变化、评估森林保护的气候效益具有里程碑意义，也为后续研究亚马逊碳-水-化学耦合循环提供了全新框架。随着全球气候变化加剧，理解这种复杂的生物-大气反馈机制，将成为预测地球系统响应的关键一环。