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为解决电化学水分解（EWS）中析氧反应（OER）动力学缓慢、贵金属催化剂成本高的问题，研究人员通过共沉淀法制备 Ba/CS-CoFe?O?三元异质结构催化剂。发现 2 wt% Ba/CS-CoFe?O? OER 活性优异，DFT 计算揭示掺杂提升中间体吸附能力，为高效催化剂设计提供新思路。
在全球能源危机与环境污染双重压力下，清洁高效的氢能制备技术成为科研焦点。电化学水分解（EWS）作为生产高纯氢的重要途径，其核心在于突破析氧反应（OER）的动力学瓶颈 —— 该半反应因电荷转移缓慢，需较高过电位驱动，而传统贵金属催化剂（如 RuO?、IrO?）成本高昂且储量有限，开发低成本、高性能的非贵金属电催化剂迫在眉睫。
基于此，来自国外研究机构的科研团队开展了相关研究，旨在通过元素掺杂与结构设计优化过渡金属铁氧体的 OER 性能。研究团队以钴铁氧体（CoFe?O?）为基底，采用简单共沉淀法制备了钡（Ba）和壳聚糖（CS）共掺杂的三元异质结构催化剂 Ba/CS-CoFe?O?，系统探究了其电催化性能。实验与理论计算表明，2 wt% Ba 掺杂的 CS-CoFe?O?展现出最优 OER 活性，为开发高效非贵金属催化剂提供了新策略。该研究成果发表于《Chemosphere》。
研究采用的关键技术方法包括：
- 共沉淀合成法：通过调控 Ba（2 wt%、4 wt%）和 CS（3 wt%）掺杂量，制备系列 CoFe?O?基催化剂；
- 多维度表征技术：利用 X 射线衍射（XRD）分析晶体结构，扫描电子显微镜（SEM）观察纳米棒 - 纳米颗粒（NPs）重叠形貌，傅里叶红外光谱（FTIR）验证官能团，电化学测试评估 OER 活性（包括线性扫描伏安法（LSV）、电化学阻抗谱（EIS）等）；
- 密度泛函理论（DFT）计算：优化 CoFe?O?结构，分析能带隙（E?=1.62 eV）及 Ba/CS 掺杂对 OH 中间体吸附能的影响。
结果与讨论
晶体结构与形貌分析
XRD 结果显示，CoFe?O?呈现立方相（Fd-3m 空间群）与菱方相混合结构，Ba 掺杂后衍射峰向低角度偏移，证实 Ba2?成功嵌入晶格。选区电子衍射（SAED）表明样品具有多晶特性，扫描电镜观察到 Ba/CS-CoFe?O?呈现纳米棒重叠纳米颗粒的独特形貌，显著增加表面积与活性位点密度。
电化学性能评估
在 1 M KOH 溶液中，2 wt% Ba/CS-CoFe?O?表现出最优 OER 性能：起始过电位低，塔菲尔斜率小，电化学活性表面积（ECSA）最大，电荷转移电阻最低，且稳定性优异（长时间循环后性能保持率高）。相比之下，4 wt% Ba 掺杂样品因过量掺杂导致结构缺陷增多，性能略有下降。
理论计算验证
DFT 计算显示，纯 CoFe?O?（100）面的 OH 中间体吸附能较高，而 Ba/CS 掺杂显著降低吸附能，增强表面反应活性。掺杂引入的结构缺陷与电子结构调控（如氧空位浓度增加）是提升 OER 动力学的关键机制。
结论与意义
本研究通过 Ba 和 CS 共掺杂策略，成功构建了高效 OER 电催化剂 Ba/CS-CoFe?O?，实验与理论结合揭示了掺杂对电子结构、表面性质及中间体吸附行为的优化作用。该工作不仅为钴铁氧体基催化剂的性能提升提供了新路径，也为设计低成本、高稳定性的非贵金属电催化剂奠定了理论基础，对推动电化学水分解技术的实际应用具有重要意义。研究结果表明，多元异质结构设计与元素掺杂协同作用是突破 OER 催化瓶颈的有效策略，为新能源领域的催化剂开发提供了可借鉴的研究范式。
