深部俯冲碳驱动的地幔氧化还原状态变异及其对克拉通演化的影响

为解决地幔氧化还原状态(fO2)异质性成因及其对克拉通稳定性的影响，研究人员通过9-21 GPa高压实验模拟碳质熔体与含Fe0地幔橄榄岩反应，发现非地幔柱环境下碳质熔体被完全还原为钻石和Fe-C金属相，而地幔柱环境则形成氧化性硅碳熔体。该研究揭示了俯冲碳对地幔氧化还原分区的控制机制，为理解克拉通破坏与钻石成因提供了关键实验证据。

　　

地球深部碳循环与克拉通稳定性是固体地球科学的核心问题。传统观点认为俯冲板块将氧化性物质带入还原性地幔，但地幔氧化还原状态(fO₂)的空间变异机制及其对克拉通演化的影响长期存在争议。尤其当深度超过250公里时，Fe²⁺歧化反应(3Fe²⁺ = Fe⁰ + 2Fe³⁺)导致金属铁饱和，使地幔氧逸度低于铁-方铁矿缓冲剂(IW)，而俯冲碳质熔体的加入可能打破这种平衡。

中国科学院广州地球化学研究所团队在《SCIENCE ADVANCES》发表的研究，通过9-21 GPa（对应250-660公里深度）高压实验，系统模拟了碳质熔体与含Fe⁰橄榄岩在不同热状态下的反应过程。研究创新性地采用Au₇₅Pd₂₅（氧化条件，fO₂≈IW+1至IW+3）和Fe胶囊（还原条件，fO₂≈IW-1至IW）双重控氧体系，结合Ir氧传感器监测技术，首次定量揭示了碳质熔体通量与地幔热状态对氧化还原分区的协同控制机制。

关键技术方法

1. 多砧高压装置实现9-21 GPa极端条件模拟
2. 天然橄榄岩与合成安山质玻璃配制Fe⁰掺杂的橄榄岩初始物
3. 碳质熔体比例梯度设计（10-60 wt%）
4. Ir-Fe合金氧传感器原位标定fO₂
5. 激光拉曼光谱与电子探针相组成分析

主要研究结果

Variable redox conditions recorded by majorite and ferropericlase inclusions in diamonds
通过对比亚马逊克拉通（Juína钻石）和卡普瓦尔克拉通（Jagersfontein钻石）包裹体成分发现：

• 卡普瓦尔主晶石(majorite)呈现典型的Maj置换向量（2Al³⁺ = Si⁴⁺ + M²⁺），CaO(5-12 wt%)和Na₂O(0.1-1 wt%)含量低，反映氧化环境(IW+1至IW+3)
• 亚马逊主晶石则介于Maj与Na-Maj置换向量之间，具有异常高的CaO(10-20 wt%)和Na₂O(0.5-1.5 wt%)，实验证明这是还原条件(IW至IW-1)下钠通过Ca²⁺ + Al³⁺ = Na⁺ + Si⁴⁺置换所致

Ferropericlase
铁方镁石包裹体的Mg#（44-78）与压力呈线性关系(Mg# = 2.86*P + 18.84)：

• 氧化条件下仅21 GPa能稳定低Mg#铁方镁石
• 还原条件下9-21 GPa均可形成，其Na₂O(0.94-1.54 wt%)与Juína天然样品匹配

The fate of slab-derived carbonatite melts
碳质熔体命运受热状态控制：

• 非地幔柱环境（1300-1400°C）：熔体被逐步消耗，最终冻结为钻石+Fe-C金属
• 地幔柱环境（>1600°C）：产生含>10 wt% SiO₂的硅碳熔体，突破Fe⁰氧化缓冲能力

Mantle redox states, craton evolution and deep carbon cycle
构造演化证据显示：

• 亚马逊克拉通（非地幔柱）：古生代形成的还原性钻石物质附着于克拉通根部，增强稳定性
• 卡普瓦尔克拉通（地幔柱）：中生代硅碳熔体渗透导致岩石圈拆沉，形成高原地形与金伯利岩喷发

结论与意义
该研究建立了俯冲碳通量-地幔热状态-氧化还原分区的定量关系模型：在非地幔柱区域，碳质熔体被完全还原形成"钻石仓库"，而地幔柱区域则产生氧化性熔体通道。这一发现不仅合理解释了超级大陆裂解初期克拉通边缘优先破坏的现象，还为深部碳循环与地表宜居环境的协同演化提供了新机制。特别值得注意的是，研究揭示克拉通稳定性不仅受热-机械侵蚀影响，更本质上受控于深部碳诱导的氧化还原化学侵蚀过程。