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构建g-C3N4/MoS2/SnO2二维/二维/一维异质结用于染料敏化太阳能电池对电极及药物污染物光降解
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年05月22日 来源:Applied Surface Science Advances 7.5
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本研究针对能源转换效率低和药物污染物难降解问题,开发了g-C3N4/MoS2/SnO2二维/二维/一维(2D/2D/1D)异质结材料。通过水热法合成的该杂化催化剂在DSSC中实现3.38%的光电转换效率(PCE%),并能在80分钟内降解96%的环丙沙星(CIP)和95%的布洛芬(IBU)。其Z型协同机制和超高比表面积(65.8 m2 g-1)为环境修复与可再生能源开发提供了新策略。
随着全球能源危机和环境污染加剧,开发高效光催化材料和低成本太阳能电池成为研究热点。染料敏化太阳能电池(DSSC)因其制备简单、成本低廉备受关注,但对电极(CE)材料催化活性不足制约其效率提升。同时,制药废水中的环丙沙星(CIP)和布洛芬(IBU)等污染物难以通过传统方法降解,亟需新型光催化剂。现有半导体材料如g-C3N4虽具可见光响应,但电荷复合率高;MoS2导电性好却易团聚;SnO2稳定性佳但带隙宽。如何通过材料设计协同提升光电转换与污染物降解效率,成为突破瓶颈的关键。
为解决上述问题,国内研究人员通过水热法构建了g-C3N4/MoS2/SnO2二维/二维/一维(2D/2D/1D)异质结。该材料中g-C3N4与MoS2纳米片通过自组装包裹SnO2纳米棒,形成独特分级结构。研究采用XRD、FTIR、XPS、BET、FE-SEM/HR-TEM等表征手段证实材料结构,并通过光电性能测试和药物降解实验评估其应用潜力。
材料合成与表征
水热法制备的杂化材料呈现典型2D/2D/1D形貌,SnO2纳米棒(直径20-30 nm)均匀分散于g-C3N4和MoS2纳米片间。XRD显示杂化材料保留各组分的晶相特征,但(002)晶面峰位从27.84°偏移至28.58°,表明SnO2成功嵌入g-C3N4层间。BET测试显示杂化材料比表面积(65.8 m2 g-1)较纯g-C3N4(36.3 m2 g-1)显著提升,有利于活性位点暴露。
DSSC性能分析
作为对电极时,杂化材料表现出优异的电荷传输性能:电化学阻抗谱(EIS)显示其电荷转移电阻(Rct)低至4.3 Ω,远低于纯g-C3N4(24.09 Ω)。组装的DSSC获得8.6 mA/cm2的短路电流密度(Jsc)和0.558 V的开路电压(Voc),光电转换效率(PCE%)达3.38%,15天后仍保持90%初始效率。
光催化降解性能
在模拟太阳光下,杂化材料对CIP和IBU的降解率分别达96%(80分钟)和95%(100分钟),速率常数(k=0.3320 min-1)是纯g-C3N4的7.4倍。自由基捕获实验和ESR谱证实Z型机制主导反应过程:SnO2导带(ECB=+3.11 eV)电子转移至MoS2价带(EVB=+1.74 eV),促进超氧自由基(•O2-)和羟基自由基(•OH)生成。PL光谱显示杂化材料荧光强度显著降低,表明SnO2有效抑制了电子-空穴复合。
该研究创新性地通过2D/2D/1D结构设计,实现了材料比表面积和电荷分离效率的协同提升。g-C3N4/MoS2/SnO2杂化体系兼具能源转换与环境修复双重功能,其Z型机制为多组分催化剂设计提供了新思路。未来可通过调控纳米棒与纳米片的尺寸比例,进一步优化材料的光电响应范围,推动其在工业废水处理和可再生能源领域的实际应用。
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