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为解决化石能源依赖及 CO?排放问题，研究人员开展 Zr 掺杂 β 沸石催化 HMF 转化研究。通过 dealumination 和功能化处理，发现 Zr 掺杂沸石可促进 HMF 生成 2,5 - 双 (异丙氧基甲基) 呋喃，Si:Zr=30 时收率 62%，为生物燃料开发提供新路径。
在全球能源需求持续攀升的背景下，化石燃料大量消耗导致的 CO?排放问题日益严峻，开发环境友好的可再生生物燃料成为迫切需求。5-(羟甲基) 糠醛（HMF）作为一种源自木质纤维素生物质的平台化合物，其转化为高附加值生物燃料的研究备受关注。然而，传统方法中 HMF 的还原和醚化过程常需高压氢气或多步反应，存在成本高、设备要求严苛等问题，如何高效实现 HMF 的催化转化以制备兼具高能量密度和良好相容性的生物燃料，成为领域内的关键挑战。
为突破这一困境，研究人员围绕 HMF 的催化转化展开研究。虽然文中未明确提及具体研究机构，但相关成果发表于《Catalysis Today》。研究团队开发了一种新型 Zr 掺杂 β 沸石催化剂，通过巧妙的合成工艺，将 β 沸石经脱铝（dealumination）处理后，在硅烷醇巢位引入 Zr 物种，构建富含 Lewis 酸位点的催化体系，旨在通过催化转移氢化（CTH）过程实现 HMF 的高效转化。
研究中采用了一系列关键技术方法：通过 X 射线衍射（XRD）、电感耦合等离子体原子发射光谱（ICP-AES）、X 射线光电子能谱（XPS）等手段对催化剂的晶体结构、化学组成及表面性质进行表征；利用 N?吸附 - 脱附实验分析催化剂的织构特性；借助氨程序升温脱附（NH?-TPD）和吡啶吸附傅里叶变换红外光谱（FTIR）技术研究催化剂的酸位点分布及强度；通过气相色谱 - 质谱（GC-MS）和核磁共振（NMR）对反应产物进行定性定量分析。
催化剂表征与性能分析
XRD 结果显示，脱铝及 Zr 掺杂过程未显著破坏 β 沸石的晶体结构，且 Zr 以高度分散状态存在，未形成结晶氧化锆颗粒。ICP-AES 证实脱铝后沸石中 Al 完全移除，Zr 含量虽略低于理论值，但成功引入。XPS 分析表明，Zr 通过与硅烷醇巢位结合形成四面体配位结构，表面 Zr 含量与催化活性呈正相关。N?吸附 - 脱附实验显示，催化剂具有典型的微孔 - 介孔结构，脱铝和 Zr 掺杂对其比表面积和孔体积影响较小。NH?-TPD 和 FTIR 结果表明，Zr 掺杂显著提升了催化剂的 Lewis 酸位点密度，且 Br?nsted 酸度与催化性能存在关联。
催化反应性能研究
亲本 β 沸石在 HMF 转化中表现出高选择性，主要生成单醚化产物 5 - 异丙氧基甲基糠醛（IMF），180℃下反应 1 小时收率达 90%，但无法实现羰基还原。而 Zr 掺杂沸石可催化 HMF 的双醚化及转移氢化反应，生成目标产物 2,5 - 双 (异丙氧基甲基) 呋喃（BIMF）。其中，Si:Zr 摩尔比为 30 的 BZr30 催化剂表现最佳，180℃下反应 5 小时，BIMF 收率达 62%。研究发现，Zr 负载量是影响催化剂失活的重要因素，高负载量易导致活性位点堵塞，降低反应效率。
反应参数优化与催化剂再生
通过优化 HMF 负载量和催化剂用量，发现 β 沸石在高 HMF 负载下仍能保持较高 IMF 收率（250 mg HMF 时达 75%），而 BZr30 在低 HMF 负载（50 mg）时 BIMF 收率提升至 66%。催化剂循环使用实验表明，β 沸石和 BZr30 均因积碳问题导致活性下降，循环 5 次后收率显著降低，需进一步开发再生工艺。
结论与意义
该研究开发的 Zr 掺杂 β 沸石催化剂为 HMF 转化提供了高效路径，首次通过单一催化剂实现 HMF 的醚化与转移氢化串联反应，避免了传统多步工艺的复杂性和高压氢气的使用。研究揭示了 Zr 负载量与催化活性的构效关系，证实 Lewis 酸位点在 CTH 过程中的关键作用，同时发现 Br?nsted 酸度对醚化反应的促进效应。尽管催化剂再生问题仍需解决，但该成果为木质纤维素基生物燃料的工业化生产奠定了基础，有望推动可再生能源领域的技术革新，对缓解能源危机和减少碳排放具有重要战略意义。
