快速结晶法降低MAPbI3微应变实现22%效率钙钛矿太阳能电池的突破性进展

这篇研究通过开发快速结晶方法，显著降低了甲基铵碘化铅（MAPbI3）钙钛矿的晶格微应变和陷阱密度，实现了22%的功率转换效率（PCE）。该技术通过精确控制反溶剂（antisolvent）处理时间（6秒），优化晶体质量，使器件在85°C高温下900小时后仍保持90%初始效率，为钙钛矿光伏（PV）技术的工业化提供了新范式。

　　

研究背景与意义

钙钛矿太阳能电池（PSCs）因其低环境影响的溶液加工特性和媲美第一代光伏技术的效率备受关注。然而，甲基铵（MA）基钙钛矿的结构与光电性能关联机制尚不明确，尤其是晶格微应变和缺陷密度对器件稳定性的影响。MAPbI₃作为经典材料，虽具工业潜力，但热不稳定性限制了其应用。本研究通过快速结晶策略，同步优化晶体应变和陷阱态，实现了效率与稳定性的双重突破。

方法创新与核心发现

快速结晶技术：通过调控反溶剂（如氯苯CB、苯甲醚AS）的滴加时间（6秒 vs. 12秒），诱导MAPbI₃快速成核。X射线衍射（XRD）分析显示，6秒处理的样品（CB6s）微应变降低至0.016%（较12秒样品CB12s的0.065%显著改善），晶胞沿c轴伸长（12.6631 ? vs. 12.6607 ?），晶体尺寸增大至203 nm。扫描电镜（SEM）证实CB6s薄膜无针孔，而CB12s存在大量缺陷。

光电性能提升：瞬态光电压（TPV）和光电流（TPC）测试表明，CB6s载流子寿命（τ_TPV=2.52 μs）长于CB12s（2.19 μs），非辐射复合减少。荧光量子产率（PLQY）分析进一步显示CB6s陷阱密度低至6×10¹⁵ cm^?3，推动器件效率达21.9%（无钝化层）和22%（FPEAI钝化）。

稳定性机制解析

热导纳谱（TAS）揭示CB6s离子迁移激活能（0.37 eV）高于CB12s，抑制了卤化物空位扩散。在85°C/100%湿度加速老化测试中，CB6s器件900小时后效率损失仅10%，而CB12s在70小时内即失效。这种稳定性源于低应变晶体结构抑制了相分离和离子迁移。

工业应用潜力

该方法在PTAA空穴传输层和7倍大面积器件中均验证有效，独立实验室（KAUST）测试结果与作者数据一致，凸显工艺普适性。真空层压封装技术进一步保障了器件的环境稳定性。

结论与展望

研究证明，通过精确控制结晶动力学可同步优化MAPbI₃的晶体质量和缺陷态，无需复杂添加剂即实现高效稳定PSCs。未来结合晶体取向调控（如(200)晶面择优生长）或可进一步提升性能，推动MA基钙钛矿的商业化进程。