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针对锂硫电池（Li-S）穿梭效应及反应动力学迟缓等问题，研究人员探究二维二硫化钼（MoS?）/ 石墨烯异质结构作为正极主体的作用。发现 MoS?边缘 S 位提升多硫化锂（LiPS）吸附能与转化效率，石墨烯增强导电性，为 Li-S 电池优化提供新方向。
在能源存储领域，锂硫电池（Li-S）凭借高达 1675 mAh/g 的理论容量和 2600 Wh/kg 的能量密度，成为替代传统锂离子电池的理想候选。然而，其实际应用却被两大难题牢牢困住：一是充放电过程中多硫化锂（LiPS）溶解于电解液引发的 “穿梭效应”，这会导致活性物质流失、电池容量衰减；二是硫及其最终放电产物硫化锂（Li?S）、二硫化锂（Li?S?）导电性差，使得电荷转移受阻，反应动力学迟缓。此外，硫正极在循环过程中体积膨胀导致的结构粉化，也严重影响了电池的稳定性和寿命。如何突破这些瓶颈，成为推动锂硫电池商业化的关键。
为解决上述挑战，德国研究人员开展了一项针对二硫化钼（MoS?）/ 石墨烯异质结构作为锂硫电池正极主体的研究，相关成果发表在《Applied Surface Science》。该研究通过理论计算揭示了 MoS?边缘结构与石墨烯协同作用对锂硫电池性能的提升机制，为高性能正极材料的设计提供了新视角。
研究主要采用密度泛函理论（DFT）计算，构建了 MoS?/ 石墨烯异质结构模型，重点分析了不同 MoS?边缘（如 S 边缘、钝化 Mo 边缘）对 LiPS 的吸附能、转化反应能以及 Li?S 分解能垒的影响。计算过程中使用 SIESTA 软件包，采用 Troullier–Martins 守恒赝势和双 zeta 加极化基组（DZP）描述电子结构，未考虑电解液环境以聚焦于材料本征相互作用。
边缘工程 MoS?/ 石墨烯异质结构的设计与电化学性能分析
通过构建 MoS?单层（含 16 个 Mo 和 32 个 S 原子）与石墨烯单层（100 个 C 原子）的堆叠结构，研究发现 MoS?的锯齿形（zigzag）边缘，尤其是 S 边缘，相较于基面表现出更强的 LiPS 吸附能力。综合晶体轨道哈密顿布居（ICOHP）值证实，S 边缘对 LiPS 的吸附能更高，能够有效抑制穿梭效应。同时，S 边缘显著降低了 LiPS 转化反应的能垒，提升了正极的催化活性，促进多硫化物向 Li?S 的高效转化。
在充电过程中，S 边缘结构同样展现出优势。与纯 MoS?及掺杂 MoS?基面相比，其 Li?S 分解的能垒更低，有利于 Li?的脱嵌和电荷传输。石墨烯的引入则弥补了 MoS?本征导电性不足的缺陷，形成高效电子传输网络，协同加速了充放电过程中的氧化还原反应动力学。
异质结构的协同增强机制
MoS?与石墨烯的二维异质结构通过多重机制提升电池性能：一方面，石墨烯的高导电性改善了 MoS?体系的电荷传输效率，缩短了电子转移路径；另一方面，两者的界面相互作用抑制了 MoS?纳米片的自聚集，维持了正极结构的稳定性，有效缓解了体积膨胀问题。此外，MoS?边缘的极性位点与 LiPS 通过强化学吸附形成稳定复合物，结合其催化活性，实现了对穿梭效应的双重抑制和反应效率的提升。
研究结论与意义
这项研究系统揭示了 MoS?边缘结构与石墨烯在锂硫电池中的协同作用机制，证实了 S 边缘在吸附、催化和导电协同优化中的核心地位。通过边缘工程设计的 MoS?/ 石墨烯异质结构，为解决锂硫电池的穿梭效应和动力学瓶颈提供了切实可行的材料方案，同时为过渡金属硫化物与碳材料的复合设计提供了理论指导。尽管研究未考虑电解液环境的影响，但其基于原子尺度的机理分析为后续实验验证和材料优化奠定了重要基础，有望推动锂硫电池向高能量密度、长循环寿命的实际应用迈出关键一步。
