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为解决吡虫啉（IMI）在水生环境中的污染问题，研究人员开发柠檬酸钠改性层状金属氢氧化物（LDH）与生物炭（BC）基催化剂 SC-FCL@BC-2，其激活过氧单硫酸盐（PMS）在 15 min 内使 IMI 降解率达 95.6%，稳定性和适用性优异，为水处理提供新方向。
随着现代农业的发展，新烟碱类杀虫剂（NNIs）因其高效杀虫性能被广泛使用，但它们在水环境中的残留却成为棘手难题。作为第一代 NNIs 的吡虫啉（IMI），是一种含氮杂环化合物，难以通过传统水处理工艺降解，其高水溶性使其易在水生生态系统扩散，对生态和人类健康构成威胁。传统基于 H?O?活化产?OH 的氧化技术存在局限性，而过硫酸盐高级氧化工艺（PS-AOPs）通过激活过硫酸盐产生?SO?
?、·OH、
1O?等活性物种，具有反应稳定性高、pH 耐受性广等优势，成为研究热点。然而，层状双氢氧化物（LDH）在应用中存在团聚、金属浸出等问题，限制了其催化性能。
为突破现有技术瓶颈，国内研究人员开展了层状金属氢氧化物与生物炭基催化剂的研究。研究团队开发出柠檬酸钠改性的多金属分级多孔 FeCoLDH@生物炭（SC-FCL@BC-2），该催化剂用于激活过氧单硫酸盐（PMS）降解吡虫啉。研究成果发表在《Environmental Chemistry and Ecotoxicology》。
研究中用到的主要关键技术方法包括：通过共沉淀法合成 SC-FCL@BC-2 催化剂，利用扫描电子显微镜（SEM）、高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）、X 射线衍射仪（XRD）等对催化剂进行形貌和结构表征，借助傅里叶变换红外光谱（FTIR）、X 射线光电子能谱（XPS）分析表面官能团和元素组成，采用自由基清除实验、电子顺磁共振（EPR）分析确定活性氧物种（ROS），运用液相色谱 - 质谱（LC-MS）分析降解产物和路径。
3.1 催化剂表征
通过 XRD 分析发现，柠檬酸钠改性使 SC-FCL@BC-2 的（003）面衍射峰偏移，计算得出层间距扩大，证实柠檬酸钠成功插入层间。SEM 和 HRTEM 显示，改性后催化剂金属分布更均匀，避免了团聚。FTIR 和拉曼光谱表明，改性增强了催化剂的表面官能团和缺陷位点。XPS 分析显示，改性促进了 Co3+/Co2+和 Fe3+/Fe2+的 redox cycling，提高了电子转移效率。
3.2 系统性能评估
对比不同系统对 IMI 的降解效果，SC-FCL@BC-2/PMS 系统在 15 min 内降解率达 95.6%，显著优于其他系统。研究不同质量比的 FeCo-LDH 和 BC 对降解的影响，发现 SC-FCL@BC-2 性能最佳。此外，催化剂在 pH 4.0-10.0 范围内稳定性良好，循环四次后降解效率仍达 86.0%，且在多种水基质中表现出广泛适用性。
3.3 反应参数影响
催化剂和 PMS 用量对 IMI 降解有显著影响，确定 0.3 g?L?1催化剂和 2 mM PMS 为最佳条件。温度升高促进降解，计算得出活化能（Ea）为 30.69 kJ?mol?1，表明该系统能耗较低。
3.4 活性氧物种识别
通过自由基清除实验和 EPR 分析，证实?OH、?SO??、1O?和电子转移共同促进 IMI 降解。L - 组氨酸（L-his）抑制实验表明1O?起主导作用，排除了高价铁（HV-Fe）的参与。
3.5 活化机制分析
电化学实验显示，SC-FCL@BC-2 的电荷转移电阻降低，电子转移效率提高。密度泛函理论（DFT）计算表明，柠檬酸钠改性增强了 PMS 吸附和电子转移，降低了生成1O?的能垒。XPS 分析反应前后催化剂状态，证实了金属 redox cycling 和电子转移的作用。
3.6 应用前景
该催化剂对多种 NNIs 降解效率超 82%，在不同自然水基质中降解效果稳定。循环实验显示其稳定性良好，金属浸出量低于排放标准。总有机碳（TOC）去除率达 43.7%，表明 IMI 部分矿化。
3.7 降解路径
基于 LC-MS 和理论计算，提出 IMI 的降解路径，涉及 singlet oxygen、?OH 和?SO??的攻击，生成多种中间产物，最终降解为 CO?、H?O 和无机盐。毒性评估表明，降解过程降低了 IMI 的毒性。
研究开发的 SC-FCL@BC-2 催化剂通过柠檬酸钠改性有效扩大 LDH 层间距，增加活性位点，提升电子转移效率，在 PMS 激活降解 IMI 中表现出高效性、稳定性和广泛适用性。该研究为 LDH@生物炭类芬顿 - like 催化剂的优化提供了新思路，推动了其在水处理中的实际应用，为解决新烟碱类杀虫剂污染问题提供了创新技术方案。
