一步法合成MgO-MnO负载氮掺杂碳气凝胶实现低温高效H2S脱硫

针对H2S污染治理中金属氧化物堵塞孔隙和硫沉积导致催化剂失活的问题，四川大学团队通过一步高温热解法构建MgO-MnO/NC氮掺杂碳气凝胶，优化后的材料在600℃、金属盐与纤维素质量比0.3条件下获得1696 mg/g的超高脱硫容量，结合原位DRIFTS和XPS揭示了吸附-催化氧化协同机制，为生物质衍生碳材料在环境修复中的应用提供新策略。

　　

论文解读

氢硫化氢(H₂S)作为石油炼制、污水处理等工业过程中排放的剧毒气体，不仅会引发神经系统损伤，其在大气中氧化生成的二氧化硫(SO₂)还会导致酸雨。当前传统克劳斯工艺存在高能耗缺陷，而单纯吸附法效率低下，催化氧化法则面临硫沉积致催化剂失活的困境。如何实现低温条件下高效、持久的H₂S去除，成为环境治理领域的重大挑战。

四川大学的研究团队创新性地将氮掺杂碳气凝胶(N-doped carbon aerogel, NC)与碱性金属氧化物结合，通过一步高温热解纤维素基前驱体，成功制备出MgO-MnO/NC复合材料。该材料凭借氮掺杂赋予的大比表面积(解决金属氧化物堵孔问题)和碱性位点(促进H₂S解离为HS^-)，在模拟工业排放条件(含5% O₂、60%相对湿度)下实现1696 mg/g的破纪录脱硫容量，相关成果发表于《Fuel》。

研究采用四大关键技术：1) 冷冻干燥法制备纤维素基气凝胶前驱体；2) 调控热解温度(500-700℃)优化材料孔隙率；3) 原位X射线光电子能谱(XPS)分析表面化学状态演变；4) 动态原位漫反射红外傅里叶变换光谱(DRIFTS)追踪反应中间体。

主要发现

1. 材料特性：TEM显示MgO-MnO纳米颗粒均匀分散于三维多孔NC骨架(图1)，BET测试证实600℃热解样品具有最大比表面积(812 m²/g)和介孔体积(0.68 cm³/g)，为反应物传输提供通道。

2. 性能优化：金属盐与纤维素质量比0.3时，Mn²⁺/Mg²⁺协同效应最强，Mn物种促进氧活化生成·O₂^-自由基，而MgO增强表面水膜碱度，使HS^-氧化效率提升3倍。

3. 机制解析：原位DRIFTS捕获到关键中间体S₂O₃^2-和SO₃^2-信号，XPS证实最终产物包含单质硫(S⁰)、硫酸盐(SO₄^2-)及金属硫化物(MgS/MnS)，阐明"吸附-氧化-产物存储"三步协同路径。

结论与展望
该研究突破性地将生物质纤维素转化为高性能脱硫材料，通过氮掺杂与双金属氧化物负载的协同设计，同时解决传统技术中孔隙堵塞与催化剂失活两大瓶颈。提出的"碱性位点捕获-氧自由基氧化-多孔网络存储"机制为大气污染物治理提供新思路，其原料廉价、工艺简单的特点更具工业化应用潜力。未来研究可进一步探索复杂烟气组分(如CO₂、VOCs共存)对材料长效性的影响。