破缺P-与T-对称的MoS2/CrPS4异质结非线性光伏效应及其磁控开关特性研究

研究人员通过构建单层半导体MoS2与层状磁性材料CrPS4的范德华(vdW)异质结，首次在同时破缺空间反演(P-)和时间反演(T-)对称的体系中观测到界面自发光电流（shift current），并发现其随CrPS4磁相变（40K Néel温度）的显著调控现象。该研究为开发磁控光伏器件提供了新思路，突破了传统p-n结器件的Shockley-Queisser极限。

　　

在传统太阳能电池领域，Shockley-Queisser极限始终是效率提升的瓶颈。近年来，基于拓扑物理的体光伏效应（如shift current）因其不受带隙限制、缺陷容忍度高等特性成为研究热点。然而，现有研究多集中于单一对称性破缺（如仅P-对称破缺）体系，对同时破缺空间反演(P-)和时间反演(T-)对称的复合体系研究仍属空白。日本京都大学Kazunari Matsuda团队通过创新性地构建单层MoS₂与层状磁性材料CrPS₄的范德华(vdW)异质结，首次实现了磁控非线性光伏效应，相关成果发表于《Nature Communications》。

研究采用机械剥离法制备单层MoS₂和多层CrPS_{4，通过干法转移技术精确控制堆叠角度（匹配67.5°和60°解理边角），利用偏振拉曼光谱和二次谐波(SHG)验证晶体取向。光电测量系统整合532nm激光源、低温恒温器（10-300K）和超导磁体（±7T），结合微分反射光谱和变温拉曼表征磁相变对光学特性的影响。}

结果部分
非线性光伏效应验证
在室温下观测到沿异质结镜面方向（x轴）的显著零偏压自发光电流（1.2nA@600μW），其功率依赖关系符合shift current理论模型：低功率区呈线性响应（J_shift∝P），高功率区转为平方根依赖（J_shift∝P^1/2）。偏振角测试显示二重对称性光电流响应，与单纯MoS₂的三重对称形成鲜明对比，证实界面P-对称破缺的主导作用。

磁相变调控效应
当温度降至CrPS₄ Néel温度（T_N=40K）以下时，自发光电流发生剧变：在A型反铁磁(A-AFM)相中电流值骤降80%，而外磁场诱导的倾斜反铁磁(CAFM)相（±2T）和铁磁(FM)相（±4T）可使电流恢复至顺磁相水平。微分反射谱和拉曼数据排除了光学跃迁概率或晶格畸变的影响，证实磁注入电流（magnetic injection current）的叠加效应是调控主因。

讨论与意义
该研究首次揭示了P-和T-对称双重破缺体系中的协同光电效应：shift current源于界面电子重心位置的实空间偏移，而磁注入电流则与CrPS₄自旋极化导致的动量空间非平衡分布相关。通过磁相变实现光电流开关比达500%，为开发新型磁控光伏器件提供了材料基础。未来通过优化异质结界面（如引入摩尔超晶格）有望进一步提升转换效率，推动超越Shockley-Queisser极限的下一代太阳能电池发展。