银基集成气体扩散电极优化三相界面实现高效电化学CO2还原

【字体: 时间:2025年05月26日 来源:Applied Catalysis B: Environment and Energy 20.3

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  针对电化学CO2还原(ECR)中三相界面不稳定和电极 flooding 问题,研究人员开发了一种基于PTFE/导电碳粉的集成气体扩散层(IGDL),通过混合溶剂渗透策略负载Ag催化剂。该Ag-IGDL(W1I1)电极在100-600 mA·cm?2电流密度下保持95%以上的CO法拉第效率(FECO),稳定性提升20倍,Ag质量活性达7.04 A·mg?1,为高电流密度ECR提供了新解决方案。

  

论文解读

背景与挑战
电化学CO2还原(ECR)作为碳中和关键技术,可将CO2转化为燃料和化学品,但高电流密度下的长期稳定性和选择性仍是瓶颈。传统气体扩散电极(GDE)因三相界面(固-液-气)失衡导致的 flooding(电解液渗透)和碳酸盐堵塞问题,严重制约性能。尽管通过疏水改性(如PTFE涂层)或催化剂优化可部分缓解,但导电性与疏水性难以兼顾,电流密度常低于100 mA·cm?2

研究设计与创新
中国科学院深圳先进技术研究院团队提出了一种集成气体扩散层(IGDL)结构,以PTFE和导电碳粉构建三维疏水导电网络,并通过混合溶剂渗透法负载Ag催化剂,形成一体化GDE(Ag-IGDL(W1I1))。该设计通过优化三相界面分布,同时解决 flooding 和电子传输问题。

关键技术方法

  1. 干法制膜工艺:制备PTFE/导电碳粉复合的IGDL,形成均匀多孔结构;
  2. 混合溶剂渗透策略:将AgNO3前驱体引入IGDL,实现催化剂三维分散;
  3. 疏水性调控:通过接触角(139°)和机械强度测试验证结构稳定性;
  4. 电化学性能测试:在流动池中评估FECO、质量活性和长期稳定性。

研究结果

  1. 结构表征:IGDL的截面和平面扫描显示其致密均匀,PTFE与碳粉形成连续导电网络(图2a-b);
  2. 性能优势
    • 宽电流高效:在100-600 mA·cm?2范围内FECO>95%;
    • 超高稳定性:运行时间较传统层状GDE提升20倍;
    • 质量活性突破:Ag利用率达7.04 A·mg?1,FECO>90%;
  3. 机制分析:三维疏水网络抑制 flooding,均匀孔道促进CO2传输,Ag分散提升活性位点暴露。

结论与意义
Ag-IGDL(W1I1)通过结构创新实现了ECR性能的全面提升:

  • 工程价值:为高电流密度ECR设备设计提供了新思路;
  • 科学意义:揭示了三相界面三维分布对稳定性的关键作用;
  • 应用前景:该集成化设计可拓展至其他催化体系,推动CO2资源化技术发展。

论文发表于《Applied Catalysis B: Environment and Energy》,通讯作者为Xiaolong Zhang(张小龙),第一作者为Yingjun Dong(董英军)。

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