超低负载Ru/CeO2催化剂中强金属-载体相互作用促进间甲酚高效催化湿式空气氧化

针对煤化工废水中难降解有机物（ROPs）的处理难题，研究人员通过调控CeO2载体形貌（纳米棒vs.纳米立方），构建了超低负载（0.3 wt%）Ru/CeO2催化剂，揭示了强金属-载体相互作用（MSI）对催化湿式空气氧化（CWAO）间甲酚性能的调控机制。Ru/CeO2-纳米棒催化剂在2小时内实现98%的间甲酚降解，其优异活性源于Ru-O-Ce界面结构优化的氧空位形成与氧迁移能力，为煤化工废水处理提供了高效催化剂设计策略。

　　

煤化工产业的快速发展带来了大量含难降解有机物（ROPs）的废水，其中间甲酚因其高生物毒性和环境持久性成为治理难点。传统生物处理法效率低下，而高级氧化技术（AOPs）中的催化湿式空气氧化（CWAO）因其温和条件下高效降解ROPs的特性备受关注。然而，现有CWAO催化剂存在贵金属负载量高、活性位点不明晰等问题。针对这一挑战，山西大学等机构的研究人员通过精准调控CeO₂载体形貌与Ru物种的相互作用，开发了超低负载Ru/CeO₂催化剂，相关成果发表于《Applied Catalysis A: General》。

研究采用水热法制备CeO₂纳米棒（CeO₂-R）和纳米立方（CeO₂-C），通过浸渍法负载0.3 wt% Ru，结合X射线衍射（XRD）、透射电镜（TEM）、X射线光电子能谱（XPS）等技术表征催化剂结构，并评估其在CWAO反应中对间甲酚的降解性能。

Preparation of Ru/CeO₂ Catalysts
通过调控水热温度（CeO₂-R: 100°C，CeO₂-C: 180°C）成功合成不同形貌载体，Ru负载后未检测到Ru或RuO_x晶相，表明Ru物种高度分散。

Catalyst characterization
XPS分析显示Ru/CeO₂-R中Ruⁿ⁺物种占比更高（62.1% vs. 53.8%），H₂-TPR证实其氧空位浓度是Ru/CeO₂-C的1.7倍，表明纳米棒载体诱导更强的MSI。

Conclusions
Ru/CeO₂-R的优异性能归因于其独特的Ru-O-Ce界面结构：1）纳米棒载体暴露的（110）晶面促进Ruⁿ⁺锚定；2）MSI诱导的氧空位加速O₂活化；3）界面电子转移提升氧化还原能力。该研究为设计低成本、高效率的废水处理催化剂提供了原子级调控思路。

重要意义
通过揭示CeO₂形貌对MSI的调控规律，不仅解决了传统CWAO催化剂贵金属用量高的问题（Ru负载量降低20倍），还为处理真实煤化工废水（如山西某煤制气厂废水）提供了可规模化应用的解决方案，兼具环境效益与经济价值。