超临界CO?辅助制备MoS?@CNT复合材料提升钾离子电池性能

为解决钾离子电池（PIBs）存在的严重体积膨胀和缓慢动力学问题，研究人员采用超临界CO?（SC CO?）辅助策略，制备了MoS?@CNT复合材料。结果显示，该复合材料具有高可逆容量和良好的结构稳定性，为设计高性能PIBs阳极材料提供了可扩展且环保的方法。

　　

钾离子电池（Potassium-ion batteries，PIBs）由于钾资源丰富、成本低廉，展现出替代锂离子电池（Lithium-ion batteries，LIBs）的巨大潜力。然而，PIBs在实际应用中面临两大主要挑战：一是钾离子半径较大，在充放电过程中会引起严重的体积膨胀；二是其动力学过程相对缓慢，导致电池的倍率性能较差。为了解决这些问题，来自中国的研究人员开展了相关研究。

研究人员采用超临界CO?（supercritical CO?，SC CO?）辅助策略，制备了MoS?@CNT复合材料。首先，将高纯度的MoS?和单壁碳纳米管（single - walled carbon nanotubes，SWCNTs）按质量比50:1混合后加入N - 甲基 - 2 - 吡咯烷酮（NMP）中预分散，再转移至高压反应釜中进行SC CO?处理。在超临界条件下，CO?具有类似液体的高密度和类似气体的低黏度等独特性质，能够有效地将块状MoS?剥离成超薄纳米片，并将其锚定在SWCNTs上，形成稳定的三维导电网络。同时，该方法还诱导了MoS?从半导体相的2H相部分转变为金属相的1T相，显著提高了材料的电导率和离子传输能力。

研究结果表明，MoS?@CNT/20 MPa复合材料在0.1 A g?1的电流密度下表现出高达706.89 mA h g?1的可逆容量，在2.0 A g?1的电流密度下仍能保持380.10 mA h g?1的容量。动力学分析显示，该复合材料主要以电容式的方式存储K?。经过100次循环后的非原位表征证实，材料具有良好的结构稳定性和稳定的固体电解质界面（solid electrolyte interphase，SEI）膜。

这项研究具有重要的意义。一方面，SC CO?辅助策略是一种可扩展且环保的方法，为大规模制备高性能PIBs阳极材料提供了可能；另一方面，MoS?@CNT复合材料的设计思路为解决PIBs面临的体积膨胀和动力学缓慢问题提供了有效的解决方案，有望推动钾离子电池在实际中的应用。

作者为开展研究用到的主要关键的技术方法为：采用超临界CO?（SC CO?）技术处理MoS?和SWCNTs的混合溶液，将块状MoS?剥离成超薄纳米片并锚定在SWCNTs上形成复合材料；通过控制反应压力（如20 MPa），诱导MoS?发生部分相转变；采用电化学测试方法评估复合材料的电化学性能，包括在不同电流密度下的充放电测试、循环伏安测试等；通过非原位表征方法分析材料在循环前后的结构和组成变化。

研究结果方面，从电化学性能来看，MoS?@CNT/20 MPa复合材料在0.1 A g?1时高可逆容量达706.89 mA h g?1，2.0 A g?1时容量为380.10 mA h g?1。动力学分析表明主要是电容式K?存储行为。非原位表征证实材料结构稳定且有稳定的SEI膜。在材料制备上，SC CO?过程实现了MoS?的剥离、与SWCNTs的复合以及部分相转变。

研究结论和讨论部分强调了该研究的重要意义。SC CO?辅助策略制备的MoS?@CNT复合材料，通过协同效应提升了PIBs阳极材料的性能。一方面，超薄纳米片的形成和三维导电网络的构建，有效缓解了体积膨胀问题；另一方面，1T相的引入提高了电导率和离子传输能力。这一研究成果为设计高性能PIBs阳极材料提供了新的思路和方法，具有广阔的应用前景，有望推动钾离子电池在大规模储能等领域的应用。同时，该研究采用的SC CO?辅助策略具有环保、可扩展等优点，符合可持续发展的要求。