氧气空位调控碳量子点与煅烧CuCoFe-LDH界面氢键电子通道提升分子氧活化效率

推荐 为解决抗生素废水处理中分子氧活化效率低、能耗高的问题，研究人员开发了一种CQDs/CuCoFe-300催化剂，通过构建C=O…H-O氢键电子通道，显著提升电子转移速率和1O2产率，在温和条件下实现四环素90%降解效率，为低能耗水处理技术提供新思路。

　　

论文解读
近年来，抗生素废水的环境污染问题日益严峻，尤其是四环素（TC）等抗生素在水体中的残留对生态系统和人类健康构成严重威胁。传统污水处理工艺难以有效去除这些污染物，而高级氧化工艺（AOPs）虽能产生强氧化性活性氧物种（如单线态氧¹O₂和羟基自由基•OH），但其高能耗和依赖强氧化剂的缺点限制了实际应用。因此，开发高效、低能耗的催化剂以促进分子氧活化成为研究热点。

在此背景下，湖南大学的研究团队提出了一种基于碳量子点（CQDs）与煅烧CuCoFe层状双氢氧化物（CuCoFe-300）的复合催化剂，通过界面氢键电子通道调控策略显著提升分子氧活化效率。该研究发表在《Applied Surface Science》期刊上，揭示了通过构建C=O…H-O氢键电子通道实现电子定向转移的新机制，并验证了其在抗生素降解中的高效性能。

研究人员采用共沉淀法合成CuCoFe层状双氢氧化物（CuCoFe-LDH），经300℃煅烧后形成富含氧空位（OVs）的CuCoFe-300载体。随后，通过静电作用将带负电的CQDs负载于CuCoFe-300表面，形成CQDs/CuCoFe-300复合催化剂。材料表征显示，CQDs表面的C=O基团与CuCoFe-300表面氧空位附近的羟基形成氢键电子通道（C=O…H-O），显著提升了界面电子转移效率。

密度泛函理论（DFT）计算表明，该氢键通道使氧气吸附能从-0.27 eV增强至-0.34 eV，O-O键长从1.27 ?延长至1.29 ?，降低了O₂分子的稳定性，促进其解离生成¹O₂。电化学测试显示，CQDs/CuCoFe-300体系的电子转移速率较CuCoFe-300提高了5.87倍，¹O₂产率增加3.42倍。在四环素降解实验中，该催化剂在温和条件（pH 4~11）和高盐浓度环境下表现出90%的降解效率，能耗仅为0.004 kWh·L^-1，远低于同类AOPs技术。

研究结论表明，CQDs/CuCoFe-300通过界面氢键电子通道实现了电子的高效定向转移，显著提升了分子氧活化能力。这一策略不仅为抗生素废水处理提供了高效低耗的技术方案，还为设计基于界面电子调控的催化剂提供了新思路。研究结果对推动AOPs技术在环境治理中的实际应用具有重要意义。

主要技术方法
本研究采用共沉淀法合成CuCoFe-LDH，并通过煅烧引入氧空位。利用静电作用将CQDs负载于CuCoFe-300表面构建复合催化剂。通过X射线光电子能谱（XPS）、扫描电子显微镜（SEM）和透射电子显微镜（TEM）表征材料结构与形貌。采用密度泛函理论（DFT）计算分析电子转移机制，并通过电化学工作站测试电子转移速率和¹O₂产率。四环素降解实验在可见光照射下进行，通过高效液相色谱（HPLC）检测降解效率。

研究意义
该研究通过界面工程策略成功构建了C=O…H-O氢键电子通道，解决了传统催化剂电子转移效率低的问题。实验数据表明，CQDs/CuCoFe-300在温和条件下实现了高效的分子氧活化和污染物降解，为开发低成本、高效率的水处理催化剂提供了理论依据和技术支持。研究成果对推动绿色环保技术的实际应用具有重要价值。