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为解决住宅燃料电池应用中低碳制氢问题，研究人员对集成废气再循环的蒸汽甲烷燃料处理系统展开研究。构建了热催化制氢动力学模型，发现蒸汽甲烷重整反应主导产氢，优化蒸汽碳比为 2.4，系统效率达 47.58%，为燃料电池高效制氢提供思路。
在能源转型与碳中和目标的驱动下，高效低碳的制氢技术成为全球关注的焦点。传统的蒸汽甲烷重整（SMR）制氢虽成熟，但面临能耗高、碳排放量大的挑战，尤其在住宅燃料电池应用场景中，如何实现紧凑化、高效化的氢生产与纯化，同时与高温燃料电池系统协同优化，成为亟待突破的技术瓶颈。此外，现有催化反应模型常受限于催化剂形状和反应器几何结构，通用性不足，难以满足复杂系统的集成设计需求。在此背景下，韩国研究人员针对住宅燃料电池场景，开展了集成多级蒸汽甲烷燃料处理与废气再循环回路的热催化制氢研究，相关成果发表在《Fuel》，为提升燃料电池系统能效与低碳化提供了新路径。
研究人员构建了包含燃烧室、预热器、蒸汽甲烷重整器、水煤气变换（WGS）反应器和优先氧化（PROX）器的多级燃料处理系统，并开发了基于催化剂颗粒堆积结构、热流体特性和化学动力学的通用催化反应模型。该模型通过将非球形催化剂等效为球形颗粒，实现了对不同催化剂形态和反应器结构的普适性描述，并利用填充床实验数据完成验证。研究以 5 kWe制氢系统为对象，结合三维数值分析，探究了传输现象与化学反应的耦合机制，同时将模型嵌入带有阳极燃料再循环回路的固体氧化物燃料电池（SOFC）系统进行闭环仿真。
研究采用的关键技术方法包括：
- 多物理场耦合建模：结合流体力学、传热传质与催化反应机理，构建涵盖 SMR、WGS、PROX 等多阶段反应的动力学模型；
- 等效球形颗粒法：将非球形催化剂转化为等效球形颗粒，简化催化剂堆积结构对反应的影响；
- 三维数值模拟：利用计算流体力学（CFD）对 5 kWe系统内的传输现象与化学反应进行全尺寸仿真；
- 模型闭环验证：将制氢模型集成至 SOFC 系统，通过阳极废气再循环回路实现系统级协同优化。
结果与讨论
各反应阶段的角色与产氢机制
研究发现，蒸汽甲烷重整反应是氢气的主要来源，高温水煤气变换（HT-WGS）反应作为副反应协同产氢。剩余的 HT-WGS 反应与优先氧化反应则通过消耗一氧化碳，提升氢气纯度。燃料再循环引发的温度升高，依据勒夏特列原理推动化学反应向吸热方向进行，有效缓解了系统内的温度波动，验证了再循环策略对反应平衡的调控作用。
关键参数优化与系统性能
通过产氢效率分析，确定最优蒸汽碳比为 2.4。在燃料利用率 75%、空气利用率 45.5% 的工况下，集成燃料处理器的系统效率达 47.58%，热能消耗为 0.78 kcal。这一结果表明，合理匹配蒸汽投入与燃料消耗可显著提升系统能效，为实际运行中的参数设定提供了量化依据。
SOFC 系统集成与废气再循环效益
在 SOFC 系统中，阳极废气的再循环可完全满足制氢所需的蒸汽需求，包括水预热和汽化的热能消耗。该设计不仅实现了蒸汽的闭环利用，减少外部输入，还通过回收未反应的氢气与一氧化碳，提升燃料利用率，降低排放，体现了 “资源循环 - 能效提升 - 低碳排放” 的三重优势。
结论与意义
本研究构建的集成多级燃料处理系统，通过热催化反应模型与废气再循环技术的结合，实现了高效低碳的氢生产与纯化。核心结论包括：蒸汽甲烷重整主导产氢，HT-WGS 与 PROX 反应保障纯度；燃料再循环通过温度调控优化反应平衡；最优蒸汽碳比 2.4 下系统效率达 47.58%；SOFC 阳极废气再循环可自给蒸汽需求。研究突破了传统催化模型的几何依赖性，建立了通用化的反应动力学框架，为燃料电池系统的紧凑化、高效化设计提供了理论与方法支撑。其成果不仅适用于住宅燃料电池场景，更为大型分布式能源系统的低碳转型提供了可借鉴的技术路径，对推动氢能经济与碳中和目标的实现具有重要意义。
