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指纹鉴定缺乏可靠沉积时间（TSD）推断方法。本研究针对此，利用超快二维 DESI-MS 结合 XGBoost、SMOTE 算法，分析 744 份胶带提取指纹，实现 TSD 预测与真实值相关性 0.54，区分 0-4 天与 10-15 天指纹准确率 83.3%，为法医提供新工具。
在法医领域，指纹作为确定身份的铁证，其重要性不言而喻。但长期以来，一个关键问题始终困扰着调查人员：如何准确判断指纹的沉积时间（Time since Deposition, TSD）？这一信息对于将指纹与犯罪时间线关联至关重要。例如，当嫌疑人声称其指纹是在犯罪发生前很久留下时，缺乏可靠的 TSD 推断方法可能导致关键证据的时间关联性无法确立。目前，尽管有大量研究尝试解决这一问题，但多数局限于受控实验室环境，现实犯罪场景中仍缺乏有效手段。指纹中的化学成分随时间发生的微妙变化，如脂肪酸的降解、脂质组成的改变等，虽被证实与老化相关，但如何将这些变化转化为可量化的时间指标一直未突破。
为填补这一空白，以色列警方法医鉴定与科学部（Division of Identification and Forensic Science, DIFS）与耶路撒冷希伯来大学的研究团队展开合作研究。他们开发了一种基于超快二维解吸电喷雾电离质谱（Ultrafast 2-dimensional Desorption Electrospray Ionization Mass Spectrometry, DESI-MS）结合机器学习的新方法，试图直接从法医胶带提取的指纹中推断 TSD。相关成果发表在《Scientific Reports》上，为法医调查提供了突破性的时间维度分析工具。
研究团队采用的核心技术包括：
- DESI-MS 成像技术：无需样品预处理，直接对磁粉显影后转移至法医胶带的指纹进行分析，可获取指纹化学成分的空间分布信息。
- 机器学习算法：运用 XGBoost 和 SMOTE 算法对质谱数据进行分析，通过特征选择和模型训练实现 TSD 预测。
- 大规模样本队列：收集 330 名志愿者的 744 份指纹，在真实环境下存储 0-15 天，模拟犯罪现场的复杂条件。
研究结果
1. 胶带直接分析的可行性验证
通过 DESI-MS 成像，研究人员成功从磁粉显影的法医胶带指纹中检测到多种特征性去质子化离子，如油酸（m/z 281.248）、胆固醇硫酸酯（m/z 465.304）等，其信号分布与玻璃片上的指纹一致。指纹脊线在成像中清晰可见，证实胶带作为分析载体的可行性，突破了传统质谱需导电表面的限制。
2. 指纹老化的化学特征
对比新鲜与老化 15 天的指纹发现，正负离子模式下的离子信号强度均随时间显著降低，尤其是不饱和脂肪酸等易降解成分。尽管胶带背景存在干扰，但通过计算去噪技术（公式 1）有效消除磁粉与胶带的噪声，使指纹特征信号的相似度提升，为后续分析奠定基础。
3. 扫描参数优化与模型性能
通过优化 DESI-MS 扫描速率（1700 μm/sec）、像素尺寸（150 μm）等参数，将单样本分析时间缩短至 2.5 分钟。基于 XGBoost 的模型在测试集上实现 TSD 预测与真实值的相关系数 0.54（p-value <1×10-5），且在区分 0-4 天与 10-15 天指纹时准确率达 83.3%。SMOTE 算法生成的 5000 份合成样本进一步提升了模型的泛化能力。
4. 实际应用价值
该方法可直接分析从非多孔表面（如玻璃、金属）提取的胶带指纹，无需接触原始犯罪现场表面，适用于多样化的犯罪场景。研究中纳入的志愿者涵盖不同年龄、性别和种族，指纹存储条件包括室内、室外、车辆等真实环境，验证了方法的鲁棒性。
结论与意义
这项研究首次实现了法医胶带指纹的 TSD 直接推断，通过 DESI-MS 与机器学习的结合，为指纹证据增添了关键的时间维度。尽管目前对 4-10 天指纹的区分能力有限，但成功区分 “新鲜”（0-4 天）与 “陈旧”（10-15 天）指纹的能力，已能有效应对多数犯罪调查中嫌疑人以 “指纹遗留时间早于犯罪” 为抗辩的场景。研究团队与警方的合作确保了方法与实际法医流程的兼容性，未来进一步扩大样本年龄范围、优化模型，有望成为法医实验室的标准工具，推动刑事调查中证据链的完整性与准确性提升。
该研究不仅突破了传统指纹分析仅能提供空间证据的局限，更通过跨学科技术整合，展现了质谱成像与人工智能在法医科学中的巨大潜力，为解决悬案、确保证据的时间关联性开辟了新路径。
