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为探究 AV?Sb?（A=K、Rb、Cs）中电荷密度波（CDW）形成机制及声子作用，研究人员利用飞秒时间分辨 X 射线散射等技术，发现 Cs?面外运动声子模式在 CDW 相受阻，光激发可缓解受阻并诱导亚稳态 CDW 相，为理解量子材料中声子与晶格畸变竞争提供新视角。
在凝聚态物理的奇妙世界里，kagome 金属因其独特的几何阻挫晶格结构和丰富的量子现象，一直是科学家们探索的前沿领域。AV?Sb?（A 代表 K、Rb、Cs 等碱金属）作为一类典型的钒基 kagome 金属，展现出电荷密度波（Charge Density Wave，CDW）与超导（Superconductivity，SC）等奇异量子态的共存，吸引了广泛关注。然而，CDW 形成的微观机制，尤其是电子 - 声子相互作用在其中扮演的角色，一直笼罩在迷雾之中。传统的 Peierls 畸变理论难以完全解释观测到的现象，声子软化这一 CDW 不稳定的典型特征也未被明确观测到，这使得碱金属离子在 CDW 调控中的作用成为未解之谜。此外，不同碱金属离子（如 Cs、Rb、K）对 CDW 和超导相的显著影响，也暗示着阳离子运动可能通过改变电子势能面引发丰富的相图变化。在这样的背景下，揭示声子模式与 CDW 形成的内在联系，成为理解这类材料复杂物理性质的关键。
为了攻克这些科学难题，韩国浦项科技大学（POSTECH）等机构的研究人员开展了深入研究。他们以 CsV?Sb? 为研究对象，利用飞秒时间分辨 X 射线散射（tr-XRS）实验，结合理论计算，系统探究了 CDW 态的超快动力学行为，旨在解开声子在 CDW 形成中的神秘面纱。这项研究成果发表在《Nature Communications》上，为 kagome 金属中电子 - 声子相互作用的研究带来了新的曙光。
研究人员主要采用了以下关键技术方法：一是飞秒时间分辨 X 射线散射实验，利用浦项加速器实验室的 X 射线自由电子激光（PAL-XFEL）和同步辐射光源（PLS），实现了对 CsV?Sb? 中 CDW 超结构动态演化的超快探测；二是时间相关密度泛函理论（TD-DFT）计算，通过量子 espresso 软件包，模拟了光激发后电子分布和离子位移的动态过程，揭示了声子模式的变化机制；三是晶体生长技术，采用自熔剂法成功制备了 CsV?Sb? 单晶，为实验提供了高质量样品。
结果
CDW 超结构的共存与光激发响应
通过 X 射线散射实验，研究人员确认在 CDW 转变温度（96K）以下，CsV?Sb? 中同时存在 2×2×1 和 2×2×2 两种 CDW 超结构。前者对应钒离子面内位移形成的 “大卫之星”（Star-of-David，SoD）或 “三角 - 六边形”（TrH）图案，后者则涉及沿 c 轴的单元胞加倍。飞秒红外（IR）激光激发（光子能量约 1.5 eV）导致 CDW 序快速熔化，两种 CDW 的强度在约 100 fs 内迅速下降，随后部分恢复至亚稳态，但 2×2×2 CDW 呈现出持续数百飞秒的振荡行为，而 2×2×1 CDW 无此现象。
受阻声子模式的发现
进一步分析表明，2×2×2 CDW 的振荡源于 Cs?离子的面外运动声子模式（L?? 声子）。在原始 CDW 相中，该声子模式表现为两对 Cs?离子对称的 “两上两下” 振动，这种对称振动与钒离子二聚化形成的能量构型不兼容，导致声子能量受阻，无法直接参与 CDW 形成，这解释了为何未观测到传统的声子软化现象。
亚稳态 CDW 相的诱导与机制
飞秒激光激发通过扰动电子分布，改变了 Cs?离子的局部静电势，缓解了声子受阻状态。此时，Cs?振动模式转变为 “三上一下” 或 “三下一上” 的不对称形式，与 CDW 结构的低能态更兼容，从而诱导出亚稳态 CDW 相。时间相关密度泛函理论计算证实，这种不对称振动使系统能量降低约 6 meV，验证了声子受阻缓解的物理机制。此外，激光 fluence 依赖实验表明，当 fluence 超过 0.5 mJ?cm?2 时，2×2×2 CDW 强度出现 “欠阻尼” 现象，进一步支持了声子模式重构的动力学过程。
结论与讨论
这项研究首次在实验上直接观测到 kagome 金属中声子受阻现象及其对 CDW 形成的调控作用。研究发现，Cs?离子的面外振动声子在原始 CDW 相中因对称性限制而能量受阻，而飞秒激光激发通过电子 - 声子耦合诱导声子模式重构，形成更稳定的亚稳态 CDW 相。这一发现不仅解决了长期以来关于 kagome 金属中声子角色的谜题，还提出了 “声子受阻” 这一全新概念，为理解强关联量子材料中声子与周期性晶格畸变的竞争提供了通用框架。
值得注意的是，声子受阻现象可能在层状高温超导体等其他关联材料中普遍存在。理论研究表明，层间碱金属离子的振动模式在超导态中可能处于 “非激活” 状态，本研究为这一猜想提供了直接实验证据，暗示声子受阻可能在维持超导态中发挥重要作用。未来，对类似动力学行为的研究有望为设计新型量子材料和调控超导特性开辟新路径。
总之，这项工作通过超快动力学实验与理论计算的结合，揭示了 kagome 金属中电子 - 声子相互作用的复杂图景，为深入理解量子材料中的奇异量子现象奠定了重要基础，也为后续相关研究提供了关键的理论和实验借鉴。
