双功能化杂化硅气凝胶在湿热高温条件下实现稳定低浓度CO2捕获与高效隔热

针对传统硅气凝胶功能单一、湿热环境下稳定性差的问题，研究人员通过自催化溶胶-凝胶法开发了兼具甲基和胺基双功能团的杂化硅气凝胶（BHSA）。材料TMA262展现出343 m2/g比表面积、1.87 mmol/g的CO2吸附量及0.019 W/(m·K)超低导热系数，在-100~1300°C极端条件下保持稳定。该研究为多场景应用的功能化气凝胶设计提供了新范式。

　　

随着全球气候变化加剧，大气CO₂浓度持续攀升，开发高效碳捕集与节能材料成为研究热点。硅气凝胶因其纳米多孔结构和可调控表面化学性质，在CO₂吸附和热绝缘领域展现出独特优势。然而现有材料面临两大瓶颈：单一功能化设计难以满足复合需求，湿热环境下功能基团易降解导致性能衰退。传统疏水改性依赖复杂的表面接枝工艺，而胺基负载常伴随孔道堵塞问题。如何通过简易工艺实现多功能集成，并确保材料在极端条件下的长期稳定性，成为该领域亟待突破的科学难题。

南京工业大学沈晓东团队在《Green Chemical Engineering》发表研究，创新性地采用四乙氧基硅烷（TEOS）、甲基三乙氧基硅烷（MTES）和氨丙基三乙氧基硅烷（APTES）三元前驱体，通过环境友好的自催化溶胶-凝胶工艺，成功制备双功能化杂化硅气凝胶（BHSA）。材料在保持143°水接触角的同时，实现2.14 mmol/g表面胺基含量，在1% CO₂氛围中吸附量达1.87 mmol/g，热导率低至0.019 W/(m·K)，且在-100~1300°C宽温域和85°C/85%湿度加速老化1000小时后性能无显著衰减。

研究采用超临界CO₂干燥（SCD）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、X射线光电子能谱（XPS）等技术表征材料结构，通过固定床装置测试CO₂吸附性能，结合热重-差示扫描量热（TG-DSC）和红外热成像评估热稳定性。

3.1 材料表征
通过调控TEOS/MTES比例（1/7至3/1），凝胶时间从45分钟缩短至5分钟，密度降至0.139 g/cm³。FTIR证实材料同时存在Si-CH₃（1271 cm^-1）和N-H（1563 cm^-1）特征峰。最优样品TMA262具有343 m²/g比表面积和1.66 cm³/g孔体积，XPS显示其表面胺基含量达2.14 mmol/g。

3.2 CO₂吸附性能
TMA262在25°C下对1% CO₂的吸附量达1.10 mmol/g，湿度环境提升至1.87 mmol/g。研究发现质子化胺基（XPS 399.65-400.70 eV）可将CO₂:NH₂化学计量比从2:1优化至1:1，10次循环后容量衰减仅2%。

3.3 热绝缘性能
11 mm厚TMA262在1300°C火焰冲击下背温仅93.4°C，-100°C冷台测试维持18.6°C背温，热导率优于石墨烯气凝胶（0.025 W/(m·K)）等对比材料。

3.4 湿热稳定性
TG-DSC显示甲基基团在480°C才发生分解，420°C热处理后接触角仍>120°。双85老化实验证实材料结构稳定性，且吸附水通过促进质子化胺基形成显著提升CO₂捕获效率。

该研究突破性地将疏水性与胺基活性协同整合于单一材料体系，TMA262的胺基效率达0.409，超越多数1% CO₂吸附剂。自催化工艺避免传统方法的有毒催化剂使用，甲基原位缩合取代表面接枝简化了制备流程。材料在发电厂烟气处理、冷链物流等复杂环境中展现出应用潜力，为应对碳中和背景下多场景需求的气凝胶设计提供新思路。特别值得注意的是，研究首次揭示吸附水对质子化胺基形成的促进作用，这一发现为开发环境自适应型吸附材料奠定理论基础。