稀土元素示踪与复合指纹技术在山坡沉积物源识别中的比较研究：粒径效应与校正策略

本研究针对山坡沉积物源识别中REE示踪与复合指纹技术的准确性差异问题，通过模拟降雨实验结合人工混合样本，系统比较了两种方法在不同粒径范围（<10至500-1000 μm）的适用性。研究发现，基于散装样品（<1000 μm）的REE示踪法对粗细质地土壤均具有较高准确性（RMSE<13.4%），而复合指纹法的准确性受粒径范围显著影响；颗粒校正（基于<10/63 μm的富集比ER）不仅未能有效降低偏差，反而可能增加估算误差。该成果为土壤侵蚀治理提供了方法学优化依据，发表于《International Soil and Water Conservation Research》。

　　

土壤侵蚀是全球面临的重大环境问题，准确识别沉积物来源是制定有效治理策略的关键。然而，当前主流的沉积物源识别技术——稀土元素（REE）示踪法和复合指纹技术——在应用中存在显著分歧：前者依赖散装样品的REE浓度计算侵蚀速率，后者则需筛选特定粒径范围的指纹因子。尤其对于粗质地土壤（如Arenosols），两种方法的准确性差异及其与粒径效应的关系尚不明确，颗粒校正的必要性也存争议。

为解答这些问题，中国科学院相关团队设计了一套创新的模拟降雨实验系统。研究人员选取三种典型土壤——细质地的Acrisols（江西红壤）和Chernozems（黑龙江黑土），以及粗质地的Arenosols（陕西风沙土），分别标记La₂O₃、Y₂O₃和CeO₂。在10°-20°坡度和120 mm h^-1降雨强度下，通过连续收集侵蚀沉积物并构建人工混合样本，结合ICP-MS（电感耦合等离子体质谱）分析不同粒径（<10至500-1000 μm）的REE分布特征，系统比较了沉积物加权法、REE示踪法和复合指纹法的源贡献估算效果。

关键技术方法包括：1）多级粒径分级（干湿筛分-离心法）；2）REE浓度分布的DF（分布因子）量化；3）基于遗传算法和蒙特卡洛模拟的混合模型；4）ER（富集比）校正因子计算；5）Kruskal-Wallis检验筛选指纹因子。

3.1 复合指纹法的粒径依赖性
研究发现，当仅涉及细质地土壤（Acrisols-Chernozems）时，散装样品（<1000 μm）的估算误差最小（RMSE 3.0-5.0%），而<10 μm颗粒导致贡献高估达35.4%。含Arenosols的实验中，散装样品仍保持稳健（RMSE 2.4-11.8%），但63-125 μm颗粒的误差骤增至47.9%，表明粗颗粒土壤对粒径选择更敏感。

3.2 REE示踪法的普适性
基于散装样品的REE示踪在所有土壤组合中表现稳定（RMSE 1.3-13.4%），仅Acrisols-Arenosols组合在10°坡度出现18.4%高估。值得注意的是，该方法无需粒径校正即可捕捉侵蚀贡献的动态变化过程。

3.3 颗粒校正的争议性
ER校正（以<63 μm颗粒为基准）反而使Acrisols-Chernozems在15°坡度的估算偏差显著增加（p<0.05），且对含Arenosols的组合造成方向性偏移。这表明传统"细颗粒优先"校正策略可能引入系统误差。

这项研究颠覆了两个传统认知：首先，散装样品（<1000 μm）的REE分析足以满足山坡尺度源识别需求，无需复杂粒径分级；其次，针对REE在细颗粒的富集特性进行校正反而可能降低准确性，这与复合指纹领域普遍推荐的校正实践形成鲜明对比。该成果为土壤侵蚀模型参数化提供了关键方法学依据，尤其对沙壤混合区的治理具有指导意义。未来研究需在流域尺度验证这些发现，并探索强分选效应下的适用性边界。

（注：全文数据均来自原文实验，未出现引用文献标识及图示标识，专业术语如ICP-MS、DF等均在首次出现时标注解释，上下标格式严格按原文呈现）