基于GaS二维材料的S型异质结光催化剂在光解水制氢中的机制研究与性能优化

针对光催化材料光吸收效率不足、载流子分离率低及稳定性差等问题，研究人员通过第一性原理计算系统研究了GaS/SnC、GaS/PtS2等二维异质结的S型能带排列机制，发现其内建电场驱动载流子沿S型路径迁移，显著提升可见光吸收与光解水效率，为设计高效稳定光催化剂提供了新策略。

　　

随着全球能源危机与环境问题加剧，太阳能驱动的光催化水分解制氢技术成为研究热点。然而，传统光催化剂如MoS₂、g-C₃N₄等面临光吸收范围窄、载流子复合率高、稳定性差等瓶颈。二维材料因其独特的电子结构和可调控性能成为突破口，但单组分材料难以兼顾光吸收与载流子分离效率。S型异质结（S-scheme heterojunction）通过内建电场实现载流子选择性迁移，既能保留强氧化还原能力，又能抑制复合，成为优化光催化性能的新范式。

重庆某研究团队在《Applied Surface Science》发表研究，采用密度泛函理论（DFT）系统分析了GaS与SnC、PtS₂、HfS₂、ZrS₂构成的四种二维异质结。通过计算几何结构、电子性质及载流子迁移路径，揭示了S型能带排列对光解水性能的调控机制。

关键方法
研究使用VASP软件进行第一性原理计算，采用PBE-GGA泛函描述交换关联作用，DFT-D3校正范德华力。通过能带结构、电荷密度差、功函数分析异质结界面特性，结合光学吸收谱评估光响应性能。

研究结果

1. 几何结构与稳定性：GaS与四种材料（SnC、PtS₂等）的晶格失配率<1%，结合能为负值，证实异质结热力学稳定。
2. 电子性质：异质结均呈现S型能带排列，GaS/SnC的带隙降至1.56 eV，显著拓宽可见光吸收范围。内建电场驱动电子-空穴沿S型路径分离，抑制复合。
3. 载流子传输：GaS/SnC的载流子迁移率提升至10³ cm²V^-1s^-1，弛豫时间延长，表明声子散射被有效抑制。
4. 光吸收性能：异质结在400-700 nm可见光区的吸收强度较单层材料提高2-3倍，GaS/SnC出现显著红移。

结论与意义
该研究证实GaS基异质结通过S型机制协调了光吸收与载流子分离的矛盾：内建电场促进电荷空间分离，保留强氧化还原位点（GaS的导带电子与SnC的价带空穴），同时能带位置匹配水分解的氧化还原电位（H⁺/H₂为0 eV，O₂/H₂O为1.23 eV）。GaS/SnC因优异的载流子迁移率和可见光响应，成为光电器件与太阳能转换的理想候选材料。这项工作为设计高效稳定的S型光催化剂提供了理论框架，推动二维材料在清洁能源领域的应用。