胺功能化聚醚醚酮的溶剂热法制备及其高效去除铀的研究

【字体: 时间:2025年05月28日 来源:Desalination 8.4

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  为处理含铀放射性废水,研究人员开展胺功能化聚醚醚酮(NPEEK)合成研究。通过溶剂热法经席夫碱反应制得 NPEEK,其对 U (VI) 吸附容量达 220.28 mg/g,循环 5 次性能良好,为废水处理提供新吸附材料。

  在能源危机与环境污染双重压力下,核能作为清洁高效的替代能源备受关注,然而核工业发展伴随产生大量低浓度含铀放射性废液。铀作为关键核燃料,其泄漏不仅会污染食物链,还会对人体呼吸系统和肾脏等造成严重危害,因此高效处理含铀废水、实现铀资源回收利用成为亟待解决的环境难题。目前,吸附法因成本低、易操作等优势成为处理含铀废水的热门选择,有机高分子吸附材料凭借稳定性高、吸附能力强等特点崭露头角。但多数吸附材料在极端 pH、高温等条件下易降解或官能团失活,难以满足核废水处理的严苛要求。聚醚醚酮(PEEK)虽具备优异的化学稳定性、抗辐射性和机械强度,但其对铀的结合能力较弱,需通过引入功能性基团提升吸附性能。
在此背景下,国内研究人员开展了胺功能化聚醚醚酮(NPEEK)的合成及其吸附铀性能的研究,相关成果发表在《Desalination》。该研究旨在开发一种兼具高吸附能力与稳定性的新型吸附材料,以应对现有含铀废水处理中的挑战。

研究人员主要采用的关键技术方法包括:通过溶剂热法进行席夫碱反应,将乙二胺(EDA)接枝到 PEEK 表面,实现 PEEK 的胺功能化改性;利用傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)、X 射线衍射(XRD)、热重分析、X 射线光电子能谱(XPS)等多种表征手段确认材料的结构与形貌;通过吸附实验研究接触时间、温度、初始铀浓度和 pH 对 NPEEK 吸附 U (VI) 性能的影响;运用伪二级动力学模型、Langmuir 模型、颗粒内扩散模型和液膜扩散模型进行吸附动力学和热力学分析;借助密度泛函理论(DFT)计算和分子动力学(MD)模拟从结构层面阐明吸附机制。

表面形貌和结构分析


扫描电子显微镜(SEM)图像显示,PEEK 和 NPEEK 的微观结构相似,均呈现不规则颗粒状图案,偶尔可见薄绒状条带,这是 PEEK 工业制造过程中研磨不均所致。结果表明,氨基的引入未显著改变 PEEK 的固有微观结构。

吸附性能研究


在 pH=5 条件下,125℃、12h 制备的 NPEEK 在 90min 内对 U (VI) 的吸附容量达到峰值 220.28mg/g,且经过 5 次吸附 - 解吸循环实验后,仍表现出良好的循环稳定性,说明其具有较强的重复使用能力。

吸附机制探究


吸附过程符合伪二级动力学模型、Langmuir 模型、颗粒内扩散模型和液膜扩散模型,表明吸附主要受化学吸附和单层吸附控制,属于自发吸热过程。密度泛函理论(DFT)计算和分子动力学(MD)模拟显示,铀的吸附通过配位作用、静电相互作用和颗粒内扩散实现。乙二胺的双氨基结构提供了更多活性位点,与 PEEK 分子链中的酮基在溶剂热条件下形成席夫碱结构,增强了对 U (VI) 的选择性和吸附能力。

结论与讨论


该研究成功通过溶剂热法经席夫碱反应将乙二胺接枝到 PEEK 表面,合成了胺功能化聚醚醚酮(NPEEK)。NPEEK 对 U (VI) 具有高效的吸附性能和良好的循环稳定性,为处理含铀放射性废水提供了一种有前景的吸附材料。与传统 PEEK 改性技术相比,该方法在材料稳定性和合成工艺上具有创新性,拓宽了 PEEK 基复合材料在放射性废水处理中的应用。研究结果不仅为含铀废水的治理提供了新的技术方案,也为开发高性能吸附材料提供了理论和实验依据,对保障环境安全和促进铀资源的可持续利用具有重要意义。

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