中国青岛农村沿海地区PM2.5中未衍生化游离氨基酸的特征、季节变化及主要来源解析

本研究针对中国北方农村沿海地区PM2.5中未衍生化游离氨基酸（UFAAs）的来源及季节性变化规律不明的问题，通过三重四极杆LC-MS技术定量分析7种关键UFAAs，结合PMF模型揭示生物质燃烧、陆海交互作用等五大来源贡献，为区域有机氮污染控制及健康风险评估提供科学依据。

　　

论文解读

研究背景与科学问题
大气中的游离氨基酸（FAAs）作为有机氮的重要载体，通过影响气溶胶吸湿性、云凝结核形成及微生物氮循环，在环境与健康领域扮演关键角色。然而，中国北方农村沿海地区——这一陆海气团交汇的敏感带——其PM_2.5中未衍生化游离氨基酸（UFAAs）的组成特征、季节动态及来源解析仍存在显著知识空白。现有研究多聚焦城市或远洋环境，而过渡带区域受生物源（如海盐喷雾、浮游生物）与人为源（如农业活动、生物质燃烧）的复杂交互影响，亟需系统性探究。

研究设计与技术方法
山东大学的研究团队在青岛农村沿海站点开展三季PM_2.5采样，采用Agilent 6470B三重四极杆液相色谱-质谱联用技术（LC-MS/MS）直接检测7种UFAAs（甘氨酸Gly、亮氨酸Leu等），规避传统衍生化法的稳定性缺陷。结合气象数据与正矩阵因子分解（PMF）模型，解析来源贡献，并探讨温度、臭氧等环境因子的关联性。

研究结果

1. 浓度与季节变异
夏季UFAAs总浓度最高（171±197 pmol m^-3），Gly占比达49%，反映高温促进生物活动；春季以Leu主导（37%），可能与陆源蛋白质降解相关。秋季浓度与春季接近（103±123 pmol m^-3），但Gly贡献升至54%，暗示海源输入增强。

2. 来源解析
PMF模型识别五大来源：

• 生物质燃烧（显著贡献Leu、Phe）
• 陆海混合源（农业活动与海盐喷雾）
• 微生物释放（Pro、Ser富集）
• 浮游生物排放（夏季特异性高）
• 二次转化过程（与臭氧、CO相关性显著）

3. 环境驱动机制
Gly与温度正相关（R²=0.62），印证生物活性驱动；Leu与CO的强关联（R²=0.58）指示燃烧源贡献。

结论与意义
该研究首次揭示了中国北方农村沿海UFAAs的陆-海-生物协同作用机制，强调生物质燃烧与陆海交互源的突出贡献。成果发表于《Environmental Pollution》，为区域氮循环模型优化及沿海地区PM_2.5精准防控提供关键数据支撑，尤其对评估有机氮的健康与气候效应具有范式意义。