石墨烯-MgH2复合体系储氢性能的理论与实验协同研究：迈向清洁能源存储新突破

本研究针对MgH2储氢材料动力学迟滞和热力学稳定性高的瓶颈问题，通过密度泛函理论(DFT)计算设计石墨烯-MgH2复合体系，实验验证其可在305-573 K温和条件下实现3.71 wt%储氢容量，结合能降至0.28 eV，为达成美国能源部(US-DOE)清洁能源目标提供新策略。

　　

在全球能源转型背景下，氢能因其零碳排放和高能量密度（1 kg氢气燃烧释放1.43×10⁸ J，相当于3 kg汽油能量）成为焦点。然而储氢技术仍是关键瓶颈——压缩储氢效率低，液态储氢成本高昂，而固态储氢材料中镁氢化物(MgH₂)虽具7.66 wt%理论容量，却因需573 K以上高温释氢而受限。美国能源部设定的车载储氢目标（2.2 kWh/kg，233-358 K工作温度）亟需突破性材料。

为攻克这一难题，SRMIST等机构的研究团队创新性地将二维材料石墨烯与MgH₂复合，通过理论计算与实验验证相结合的策略，在《International Journal of Hydrogen Energy》发表重要成果。研究首先采用密度泛函理论(DFT)预测石墨烯+4MgH₂+6H₂体系具有5.8 wt%储氢容量（82 K脱附温度，0.064 eV吸附能），进而通过湿法浸渍制备石墨烯-XMgH₂(X=5%-15%)复合材料，实验证实15%配比样品在305-573 K区间释放3.71 wt%氢气，结合能优化至0.28 eV。

关键技术包括：1) Vienna Ab-initio Simulation Package(VASP)进行DFT计算，采用PBE-GGA泛函分析电子密度分布；2) 改良Hummers法制备石墨烯基底；3) 热重-差热分析(TG-STA)在15 K/min升温速率下测试非等温脱附性能；4) 10 bar/423 K条件下进行氢化处理。

【Computational hydrogen storage analysis】章节揭示：石墨烯表面MgH₂功能化可形成稳定吸附位点，4MgH₂+6H₂构型中H₂分子通过Kubas作用（金属-氢σ键与反键轨道杂化）吸附，电荷密度差分图显示电子转移主要发生在Mg-H₂界面。

【Conclusion】部分指出：实验数据与理论预测高度吻合，石墨烯的引入使脱附温度较纯MgH₂降低443 K（对比文献[23]），活化能仅0.18 eV。该研究首次证实石墨烯-MgH₂界面工程可协同优化储氢容量与动力学性能，为开发符合US-DOE标准的便携式氢能 cartridge（如丰田Mirai应用场景）提供新材料范式。

这项由K. Iyakutti团队完成的研究，通过"计算设计-实验验证"闭环研究模式，不仅将MgH₂工作温度区间推进至近环境温度范围，更建立了二维材料复合轻金属氢化物的通用研究框架。其创新点在于：1) 揭示石墨烯缺陷位点对MgH₂纳米颗粒分散的关键作用；2) 发现H₂分子在复合界面的非解离吸附机制；3) 实现储氢容量与循环稳定性的平衡（较文献[20]提升20%循环保持率）。该成果标志着固态储氢材料向实用化迈出重要一步。