低温等离子体辅助钌掺杂非贵金属催化剂分解氨的催化动力学及能效分析

推荐 为解决氢气储运效率低的问题，研究人员以低含量钌促进镍基催化剂为核心，结合介质阻挡放电（DBD）等离子体技术，显著降低氨分解活化能至43.56 kJ/mol，实现66.04%的高能效转化（77.60 mol-H?/kWh）。该研究突破了传统热催化能耗瓶颈，为氢能储运提供了创新解决方案。

　　

论文解读
氨（NH?）作为氢能载体因其高储氢密度（121 kg-H?/m3）和安全优势备受关注，但其分解反应依赖高温（500–750 ℃）热催化，导致能耗过高。传统镍基催化剂活性不足，而贵金属钌（Ru）虽性能优异却资源稀缺。为突破这一困境，湘潭大学研究团队开发了钌掺杂的非贵金属复合催化剂（如Ru–Ni–Ce/Al?O?），结合介质阻挡放电（DBD）等离子体技术，在低温（150 ℃）下实现高效氨分解，并系统评估了催化动力学与能效表现。

研究采用扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）等技术对催化剂形貌进行表征，并通过动力学实验测定反应级数与活化能。结果表明，等离子体的引入使Ru–Ni–Ce/Al?O?催化剂的活化能从传统热催化的89 kJ/mol降至43.56 kJ/mol，氢气生产效率达77.60 mol-H?/kWh（66.04%），较常规方法提升18.8%。此外，钌的掺杂显著提升了镍基催化剂的低温活性，其协同效应降低了氮气（N?）在活性位的竞争吸附，增强了氢气脱附能力。

结论显示，该技术不仅降低了能耗（43.56 kJ/mol vs. 89 kJ/mol），还实现了氨分解能效的突破（66.04%）。其意义在于为氢能储运提供了兼具经济性与实用性的解决方案，尤其适用于车载燃料电池系统。研究同时揭示了等离子体增强催化的机理，即电场作用促进氨分子的解离吸附，而钌的引入优化了电子结构，加速了反应动力学。该成果发表于《International Journal of Hydrogen Energy》，为低温等离子体催化技术的发展奠定了理论基础。

研究方法简述
本研究采用扫描电子显微镜（SEM）、透射电子显微镜（TEM）及能量色散X射线光谱（EDS）对催化剂微观结构进行表征，并通过程序升温脱附（TPD）和原位红外光谱（FTIR）分析活性位点分布与反应中间产物。动力学实验基于固定床反应器，测定不同温度、空速（GHSV）及催化剂负载量下的氨分解速率，结合阿伦尼乌斯方程计算活化能。

研究结果
催化剂设计与表征
通过浸渍法制备Ru–Ni–Ce/Al?O?催化剂，SEM显示催化剂颗粒均匀分布于Al?O?载体表面（图2a-c），TEM进一步证实粒径小于10 nm（图2d）。EDS分析验证钌、镍、铈元素分布均匀，表明复合结构成功构建。

动力学与能效分析
动力学研究表明，反应速率与NH?分压呈一级关系，而与H?分压呈负相关。Ru–Ni–Ce/Al?O?在150 ℃下的表观活化能为43.56 kJ/mol，显著低于传统热催化的89 kJ/mol。能效计算显示，该催化剂在77.60 mol-H?/kWh下实现66.04%的能量效率，较常规方法的55.57%提升显著。

等离子体作用机制
DBD等离子体通过电子碰撞产生高能活性物种（如N?*、NH?*），降低反应能垒。钌的引入增强电子转移能力，促进氨分子的解离吸附，同时抑制副产物NO?的生成。实验表明，等离子体耦合催化剂使氢气选择性提升至98%，氮气产率符合化学计量比（3:1）。

研究结论
本研究成功开发了低温等离子体辅助钌掺杂非贵金属催化剂体系，解决了传统热催化能耗高、活性不足的问题。Ru–Ni–Ce/Al?O?在150 ℃下实现高效氨分解，其低活化能与高能效特性为车载储氢及分布式制氢提供了技术支撑。该成果推动了等离子体催化技术的工业化应用，对氢能经济的可持续发展具有重要战略意义。