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针对蓝光 OLEDs 中多共振（MR）发光体前沿分子轨道（FMO）能级不足导致的载流子捕获等问题，研究人员通过在 MR 骨架外围引入氰基基团的波函数微扰策略调控能级。结果显示，器件外量子效率超 23%，稳定性提升，为高效稳定蓝光 OLEDs 设计提供新路径。
在显示与照明领域，蓝色有机发光二极管（OLEDs）因其高色纯度和窄带发光特性备受关注，但长期面临效率、稳定性与色纯度难以兼得的挑战。多共振（MR）发光体虽能通过抑制分子振动实现窄带发光（半峰宽 < 20 nm），但其前沿分子轨道（FMO）能级较浅（如最高占据分子轨道 HOMO 约 - 5.4 eV），导致严重的载流子捕获、激子堆积和器件快速衰减，成为制约蓝光 OLEDs 实用化的核心瓶颈。
为突破这一困境，苏州大学功能纳米与软物质研究院（FUNSOM）联合日本九州大学有机光子与电子研究中心（OPERA）等机构的研究团队，开展了 MR 发光体能级调控与器件性能优化的研究。相关成果发表于《Nature Communications》，揭示了通过分子设计调控 FMO 能级对载流子动力学和激子行为的关键影响，为高性能蓝光 OLEDs 提供了新策略。
研究采用的关键技术方法包括：
- 密度泛函理论（DFT）与含时 DFT（TD-DFT）计算：在 PEB0/6-31G (d,p) 水平下模拟分子结构与轨道分布，分析氰基取代对 HOMO/LUMO 能级的调控机制。
- 器件制备与表征：构建包含发光层（EML）的 OLEDs 器件结构，通过电流密度 - 电压 - 亮度（J-V-L）曲线、瞬态电致发光（EL）衰减等测试分析载流子传输与激子复合行为。
- 能量能级测量：利用循环伏安法（CV）和紫外光电子能谱（UPS）测定分子在溶液和固态中的 HOMO/LUMO 能级，验证理论计算结果。
分子设计与能级调控
以双硼嵌入的 CzDB 为原型（HOMO=-5.32 eV，半峰宽 17 nm），通过在 MR 骨架外围硼原子的间位和对位引入氰基（-CN），设计合成 mCNDB（HOMO=-5.68 eV）和 pCNDB（HOMO=-5.83 eV）。氰基的吸电子效应使 HOMO 能级显著加深（ΔEHOMO 分别为 0.36 eV 和 0.51 eV），同时保持分子刚性和 MR 效应，确保窄带发光（半峰宽 13-15 nm，峰值 459-483 nm）。理论计算表明，氰基取代对分子骨架振动影响极小（均方根位移 RMSD≈0.030 ?），维持了高色纯度和热激活延迟荧光（TADF）特性。
载流子动力学与器件性能
在非敏化 OLEDs 中，CzDB 的浅 HOMO 导致严重空穴捕获，阻碍载流子迁移，而 mCNDB/pCNDB 的深 HOMO 消除了捕获效应，使外量子效率（EQE）超过 23%，在 1000 cd/m2 亮度下仍保持约 20%。通过电子 - only 和 hole-only 器件分析发现，氰基取代优化了 LUMO 能级匹配，促进电子注入，同时减少空穴阻塞。瞬态 EL 测试显示，CzDB 器件存在显著载流子陷阱，而 mCNDB/pCNDB 器件的复合区更集中于发光层 / 空穴阻挡层界面，表明能级调控有效平衡了载流子分布。
超荧光（HF）器件中的激子行为
在引入 TADF 敏化剂 HDT-1 的 HF 系统中，CzDB 的浅 HOMO 导致激子直接在发光体上生成，而非通过敏化剂的福斯特共振能量转移（FRET），引发长寿命三线态堆积和效率滚降（24.8%）。相比之下，mCNDB/pCNDB 的深 HOMO 使激子主要在 HDT-1 上生成，通过 FRET 高效传递至发光体，EQE 最高达 23%，效率滚降仅 12.9%-19.3%，且器件寿命提升两倍以上，验证了能级调控对激子路径和稳定性的关键作用。
结论与意义
本研究揭示了 MR 发光体 FMO 能级不足对蓝光 OLEDs 性能的根本性制约，提出的波函数微扰策略通过氰基取代实现了 HOMO/LUMO 能级的精准调控，在维持窄带发光的同时解决了载流子捕获和激子复合效率问题。这一成果不仅为高性能蓝光 OLEDs 提供了可扩展的分子设计范式，也为理解有机光电器件中载流子 - 激子动力学提供了新视角，有望推动高色纯度、长寿命显示与照明技术的发展。未来，该策略可推广至其他 MR 平台（如 ν-DABNA 系列），进一步优化蓝光 OLEDs 的综合性能。
