超薄范德华材料中经典与量子非线性过程的巨幅增强：金属异质结构设计突破效率瓶颈

研究人员针对超薄范德华材料因相互作用长度短和中心对称结构导致的非线性转换效率低下问题，通过设计金属-非线性材料异质结构，将h-BN的二阶谐波生成(SHG)提升两个数量级，并利用金属-SiO2-非线性材料结构使NbOCl2的自发参量下转换(SPDC)效率增强百倍。该研究实现了16 nm厚度NbOCl2的量子光源，为片上量子态工程和集成光子学提供了新范式。

　　

在追求微型化量子光源和高效非线性光学器件的道路上，超薄范德华材料因其独特的层间耦合和可调谐性备受关注。然而，这类材料面临两大天然缺陷：亚波长尺度下光与物质相互作用长度急剧缩短，以及多数材料（如偶数层h-BN）具有中心对称晶体结构导致二阶非线性极化率χ⁽²⁾为零。这些问题严重制约了其在量子计算和集成光子芯片中的应用潜力。

为解决这一难题，新加坡国立大学等机构的研究团队创新性地提出通过金属异质结构调控光场分布的策略。他们发现，金属基底不仅能通过高反射率增强泵浦光场强度，还能在材料界面处产生显著电场梯度，从而同时放大非线性极化中的偶极和四极贡献。这项突破性研究发表在《Nature Communications》上，为超薄非线性器件的性能提升开辟了新路径。

研究团队采用非线性传输矩阵法模拟电场分布，通过机械剥离法制备h-BN和NbOCl₂样品，结合飞秒脉冲激光系统进行SHG测量，并搭建Hanbury Brown-Twiss干涉仪检测SPDC信号。关键创新在于设计了金属/介质复合结构，通过精确控制SiO₂间隔层厚度（如64 nm）实现光学腔共振增强。

经典SHG在h-BN中的增强
通过将h-BN转移至金膜基底，实验测得SHG强度提升10-100倍。非线性传输矩阵模拟揭示：金膜界面反射率使泵浦光强增加3-5倍，同时产生的电场梯度可达SiO₂/Si基底的10倍。特别值得注意的是，对于中心对称的偶数层h-BN，四极矩贡献使其SHG强度与奇数层材料仅相差2倍，打破了传统对称性限制。

扭曲h-BN结构的协同效应
在180°旋转堆叠的49 nm h-BN同质结构中，界面对称性破缺产生额外偶极贡献，使SHG信号较SiO₂基底增强357倍。这种"扭曲增强"效应与金属基底的宽带增强特性兼容，为多功能器件设计提供了可能。

量子SPDC过程的突破
275 nm厚的NbOCl₂在金膜上展示出10倍于SiO₂/Si基底的符合计数率。偏振相关测量证实其符合C₂晶群特征，主要贡献来自d₂₂⁽²⁾张量元。通过优化检测带宽（395-445 nm），在保持高符合-偶然比(CAR>8)的同时实现了宽带纠缠光子对产生。

纳米级光源的实现
采用SiO₂(64 nm)/Au异质结构时，8 nm h-BN的SHG强度较传统基底提升3个数量级。更引人注目的是，16 nm厚的NbOCl₂在该结构上仍能产生清晰的SPDC信号，CAR值超过8，创造了当时报道的最薄量子光源记录。

这项研究通过巧妙的异质结构设计，实现了三大突破：首先，打破了材料对称性对非线性效应的根本限制；其次，通过金属介电结构将纳米级厚度材料的非线性响应提升至实用水平；最后，证明了超薄范德华材料在宽带量子光源方面的独特优势。特别是16 nm NbOCl₂量子光源的演示，为发展可集成量子光学系统提供了关键组件。未来，这种"光场工程"策略可拓展至其他二维材料体系，推动非线性光子芯片和量子信息处理技术的微型化发展。