插层TaS2超导体中Kramers节线金属的发现与自旋-谷极化调控

研究人员针对非中心对称手性晶体中理想Kramers节线(KNL)材料平台缺失的问题，通过插层过渡金属二硫化物(TMD)超导体InxTaS2体系，结合角分辨光电子能谱(ARPES)、量子振荡测量和第一性原理计算，首次证实了费米面孤立的KNL态存在，揭示了其自旋-谷锁定特性，为拓扑超导性和自旋电子学应用提供了新平台。

　　

在量子材料研究领域，Kramers简并作为时间反演对称性下半整数自旋粒子的基本特征，其在不同晶体对称性中的表现形式一直是研究热点。特别是在手性和非中心对称非手性晶体中，Kramers简并分别以Weyl费米子和Kramers节线(KNL)的形式出现，这些拓扑准粒子承载着与Berry相位相关的丰富物理现象。然而，长期以来科学家们面临一个关键挑战：如何在费米能级附近找到理想隔离的KNL态？这一问题的解决不仅对基础物理研究至关重要，更可能为自旋电子学、谷电子学和非线性输运等应用开辟新途径。

美国莱斯大学、西波希米亚大学和香港科技大学等机构的研究人员合作，在插层过渡金属二硫化物(TMD)超导体In_xTaS₂中发现了理想的KNL金属态。通过系统的实验表征和理论计算，研究人员不仅证实了KNL的存在，还揭示了其独特的自旋-谷极化特性，相关成果发表在《Nature Communications》上。

研究团队采用了多项关键技术：化学气相传输法(CVT)生长In_xTaS₂单晶；角分辨光电子能谱(ARPES)和自旋分辨ARPES测量能带结构；量子振荡(SdH)技术表征三维费米面；结合全相对论Korringa-Kohn-Rostoker(KKR)方法和密度泛函理论(DFT)进行第一性原理计算。

【理想Kramers节线金属的设计与表征】
研究人员通过将In插入2H-TaS₂的范德华间隙，成功打破了体相 inversion symmetry（反转对称性），形成P6m2空间群的非中心对称非手性结构。电阻和磁化测量显示，In_xTaS₂(x=1/2,2/3,1)均具有超导转变，其中In_2/3TaS₂的T_c最高达2.3K。通过第一性原理计算预测，这种结构在Γ-M-A-L方向会形成受镜面对称性保护的KNL。

【In_1/2TaS₂中的自旋-谷极化】
ARPES测量清晰地观测到沿Γ-M方向的KNL双简并能带交叉，而在M-K-Γ方向则显示出约250meV的自旋轨道耦合(SOC)分裂。自旋分辨ARPES进一步证实，分裂能带在KNL两侧呈现相反的s_z自旋极化，最高极化率接近80%，实现了类似单层TMD材料但存在于体相的spin-valley locking（自旋-谷锁定）效应。

【InTaS₂的三维电子结构】
对于完全插层的InTaS₂，研究人员结合ARPES和量子振荡测量揭示了其更复杂的三维费米面结构。角度依赖的SdH振荡发现了104T(F_α)和212T(F_β)两个频率，分别对应KNL相关的费米面截面。特别值得注意的是，在40-44.8T高场下观测到的6kT和12kT振荡频率，证实了同时与Γ-M和Γ-A方向KNL相交的封闭费米口袋存在。

这项研究的重要意义在于：首次在实验上证实了理想KNL金属态的存在，建立了插层TMD材料作为研究KNL物理的普适平台；揭示了KNL与Ising型SOC耦合产生的自旋-谷极化特性，为自旋/谷电子学器件开发提供了新思路；同时具有KNL和超导性的材料体系，为探索拓扑超导性和Majorana费米子创造了条件。研究人员特别指出，这类材料可通过改变插层元素(Tl、Pb、Bi、Sn等)和浓度来调控KNL性质，为未来设计新型量子材料提供了广阔空间。这项工作将推动对KNL与电子关联、维度效应等相互作用的研究，可能带来拓扑量子计算等领域的突破性进展。