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可见光驱动乙醇-水光重整制氢的TiO2-SiC结构化大孔催化剂设计与性能研究
【字体: 大 中 小 】 时间:2025年05月30日 来源:International Journal of Hydrogen Energy 8.1
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针对传统TiO2光催化剂可见光响应差、回收困难等问题,巴西研究团队开发了玻璃熔剂辅助烧结的SiC大孔载体负载改性棕色TiO2(B–TiO2)结构化催化剂。该催化剂在可见光(41.48 W m?1)下实现1.37 mmol gcat?1的产氢速率,较未改性体系提升93%,为可再生能源转化提供了高效稳定的光催化平台。
氢能作为清洁能源载体,其可持续制备技术是当前能源革命的关键。尽管传统甲烷蒸汽重整工艺占据主导地位,但其碳排放问题日益凸显。光催化水重整技术利用太阳能驱动反应,尤其以乙醇为牺牲剂时,可在常温常压下实现高效制氢,反应式为C2H5OH + 3H2O → 2CO2 + 6H2。然而,该技术面临核心挑战:常用TiO2催化剂仅能利用5%的紫外光,且存在电子-空穴复合率高、纳米颗粒回收困难等问题。
为突破这些限制,巴西圣卡塔琳娜州研究团队在《International Journal of Hydrogen Energy》发表研究,创新性地将改性棕色TiO2(B–TiO2)与结构化SiC载体结合。通过玻璃熔剂辅助低温烧结(1000°C)制备大孔SiC泡沫,并采用十六烷基三甲基溴化铵(CTAB)模板法合成可见光响应的B–TiO2,最终获得兼具高活性与易回收特性的结构化催化剂。
关键技术包括:1)玻璃熔剂辅助的SiC泡沫低温烧结工艺;2)CTAB模板法制备B–TiO2可见光催化剂;3)SEM/EDS表征界面结合状态;4)可见光反应系统(41.48 W m?1)评价性能。
【Synthesis of B–TiO2 photocatalyst】
通过钛酸丁酯乙醇溶液与CTAB模板剂共热解,经180°C溶剂热反应12小时获得前驱体,300°C热处理后得到B–TiO2。XRD显示其保留锐钛矿相特征,但晶格畸变导致可见光吸收增强。
【Structural and microstructural analysis】
SEM证实TiO2在SiC表面均匀分布,EDS显示Ti-O-Si界面键合形成。这种异质结结构有效抑制电子-空穴复合,UV-Vis显示吸收边红移至450 nm。
【Conclusion】
在9:1水乙醇体系中,SiC/B–TiO2的产氢速率达1.37±0.36 mmol gcat?1,显著高于未改性体系。玻璃熔剂使烧结温度降低33%,大孔结构促进传质与光渗透。该工作为规模化光催化制氢提供了材料设计范式:通过载体结构优化与表面改性协同提升性能。
该研究的突破性在于:1)首次将玻璃熔剂技术与B–TiO2改性结合,实现能源节约与性能提升双目标;2)阐明Ti-O-Si界面电荷转移机制,为异质结设计提供理论依据;3)结构化催化剂解决纳米颗粒污染难题,推动光催化技术实际应用。这些发现对发展碳中和制氢技术具有重要指导价值。
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