晶格与电子结构工程：PVP 复合 Ni (OH)2电催化 PET 废料升级回收研究

为解决塑料污染及 PET 废料高值化难题，研究人员开发 PVP-Ni (OH)2电催化剂，实现 PET 水解产物中乙二醇（EG）高效氧化为甲酸盐，法拉第效率达 93.7%，且适用于流动电解槽处理真实 PET 废料，为塑料回收提供新路径。

　　塑料垃圾如同笼罩地球的灰色阴影，据统计，全球每年产生超 3 亿吨塑料废弃物，其中 PET（聚对苯二甲酸乙二醇酯）作为最常见的塑料之一，其化学性质稳定导致自然降解周期长达数百年，不仅造成严重的生态污染，更使得大量碳资源被浪费。传统的机械回收面临再生材料性能劣化的难题，化学回收虽能闭环生产，但难以创造额外经济价值。在此背景下，将 PET 废料转化为高附加值化学品的升级回收技术成为科学界的焦点。电化学氧化因其温和条件、高效性和可持续性，被视为实现 PET 废料 “变废为宝” 的理想途径之一，然而，开发低成本、高活性且选择性优异的非贵金属电催化剂仍是制约该技术应用的关键瓶颈。

为突破这一困境，国内研究团队开展了针对 PET 废料电化学升级回收的研究，相关成果发表在《Applied Catalysis B: Environment and Energy》。

研究团队采用的主要关键技术方法包括：通过分子动力学（MD）模拟揭示 PVP 引入对 K⁺溶剂化结构及 EG 吸附行为的影响；利用 X 射线衍射（XRD）、透射电子显微镜（TEM）等结构表征手段证实 PVP 诱导的 Ni (OH)₂晶格畸变与层间膨胀；借助原位电化学傅里叶变换红外吸收光谱（in-situ FTIR）、在线微分电化学质谱（DEMS）追踪电催化过程中关键中间体的吸附与演化；结合异位核磁共振（ex-situ NMR）和密度泛函理论（DFT）计算阐明 EG 转化为甲酸盐的可能路径。

设计与制备 PVP-Ni (OH)₂电催化剂

通过水热法在镍泡沫（NF）上原位生长 PVP 复合 Ni (OH)₂纳米片。MD 模拟显示，PVP 的引入可增强 KOH 电解液中水分子与 K⁺的溶剂化配位能力，削弱 EG 与 K⁺的结合强度，从而提升 EG 在 Ni (OH)₂表面的吸附亲和力，抑制水氧化副反应。结构表征表明，PVP 插入导致 Ni (OH)₂晶格发生畸变，层间距扩大，为离子传输和活性位点暴露提供了更有利的通道。

电催化性能评估

在碱性电解液中，PVP-Ni (OH)₂对 EG 氧化反应（EGOR）展现出优异性能：起始电位降低，电流密度显著提升，法拉第效率高达 93.7%，甲酸盐产率显著优于传统 Ni (OH)₂催化剂。机理研究发现，PVP 调控了 Ni 位点的局部电子结构，使 d_{x²-y²轨道更接近费米能级，增强了脱质子能力，同时拓宽的 dx²-y²能带加速了界面电子转移，促进 C-C 键断裂，提高了甲酸盐选择性。}

实际应用验证

以市售 PET 粉末和 PET 瓶为原料，验证了 PVP-Ni (OH)₂在真实 PET 废料升级回收中的可行性。构建的流动电解槽系统可连续处理 PET 水解产物，实现甲酸盐和氢气（H₂）的同步生产，展现了该催化剂在工业化应用中的潜力。

研究表明，PVP 插入 Ni (OH)₂的晶格与电子结构工程策略，通过诱导晶格畸变、优化电子状态、增强 EG 吸附和促进电子转移，显著提升了电催化 PET 废料升级回收为甲酸盐的效率与选择性。该工作不仅为设计高性能非贵金属电催化剂提供了新范式，也为解决塑料污染问题、实现碳资源循环利用开辟了可持续路径，有望推动电化学升级回收技术从实验室走向实际应用，为 “废物资源化” 理念在环境保护与绿色化学领域的落地提供关键技术支撑。