MXene/镍杂化材料熔融盐蚀刻法制备及其光热催化甲酸脱氢性能研究

针对贵金属催化剂成本高昂制约甲酸(FA)脱氢制氢(H2)应用的问题，研究人员通过Lewis酸熔融盐蚀刻法构建Ti3C2Tx/Ni异质结构，实现300℃下8.2 L g-1 h?1的产氢速率，结合Bi2Te3光热装置实现太阳能驱动反应，为清洁能源转化提供新策略。

　　

化石燃料向清洁氢能转型过程中，甲酸(FA)因其5.5 wt%的储氢密度成为理想载体，但传统贵金属(Rh/Pd/Pt)催化剂的高成本严重制约其工业化应用。河北科研团队在《Applied Surface Science》发表研究，通过创新性Lewis熔融盐蚀刻技术，在Ti₃C₂T_x MXene表面原位生长镍(Ni)纳米颗粒，构建高效光热催化体系。

关键技术包括：1) NaCl/KCl/NiCl₂熔融盐体系蚀刻Ti₃AlC₂ MAX相同步还原Ni纳米颗粒；2) 铜基Bi₂Te₃薄膜光热装置设计；3) 原位漫反射红外光谱(DRIFTS)追踪反应路径；4) 密度泛函理论(DFT)计算活性位点作用机制。

【催化剂表征】
X射线衍射(XRD)证实成功剥离Ti₃C₂T_x层状结构，透射电镜(TEM)显示10-20 nm Ni颗粒均匀分散于MXene表面。X射线光电子能谱(XPS)揭示Ni⁰/Ni²⁺共存态与Ti-C键的强电子相互作用，促进电荷转移。

【性能评估】
300℃热催化条件下，Ti₃C₂T_x/Ni产氢速率达8.2 L g^-1 h^?1，优于90%文献报道的Ni基催化剂。耦合0.5 kW m^?2光强时，Bi₂Te₃/Cu光热系统维持8.1 L g^-1 h^?1产氢效率，20小时稳定性测试后活性仅衰减2.3%。

【反应机制】
原位DRIFTS捕获到HCOO关键中间体，证实FA通过O-H键断裂→HCOO分解→H重组的分步路径生成H₂/CO₂。DFT计算表明Ni位点对HCOO的吸附能(-2.34 eV)显著低于MXene基底(-1.07 eV)，主导催化活性。

该研究开创了熔融盐法制备MXene基催化剂的普适策略，首次实现Ni/MXene体系在FA脱氢中的应用。所设计的光热-催化耦合系统突破传统热催化能耗限制，为太阳能驱动制氢提供了可规模化推广的解决方案。Deyi Zhang等学者通过多尺度表征与理论计算结合，为非贵金属催化剂设计及可再生能源转化机制研究树立了新范式。