海洋氯排放对华北平原二次有机气溶胶(SOA)形成的影响机制及环境效应研究

本研究针对海洋源活性氯物种(Cl)通过海盐气溶胶(SSA)释放对华北平原(NCP)二次有机气溶胶(SOA)形成的调控机制这一科学空白，采用WRF-CMAQ高分辨率模型量化了SSA氯化学对大气氧化剂(Cl/OH/HO2/O3)及SOA的时空影响。发现夏季Cl增幅达4.53×10-5 ppt，冬季ClNO2异相反应使SOA增加0.11 μg/m3，为沿海区域大气污染治理提供新视角。

　　

华北平原作为中国三大平原之一，近年来工业化进程加速导致大气复合污染问题突出，其中二次有机气溶胶(SOA)作为细颗粒物(PM_2.5)的关键组分，其健康危害是PM_2.5的6.5倍。虽然已知氯自由基(Cl)对SOA形成具有重要调控作用，但海洋源活性氯物种通过海盐气溶胶(SSA)释放对SOA的贡献始终缺乏量化研究。为此，国内研究人员采用WRF-CMAQv5.3.3模型系统，首次全面评估了2016年渤海-黄海区域SSA释放的氯物种对华北平原大气化学过程的影响。

研究主要运用了高分辨率区域化学传输模型(WRF-CMAQ)耦合SAPRC07TIC化学反应机制，该机制包含详细的氯化学气相/异相反应路径。通过设置控制实验(关闭海洋氯排放)与基准实验的对比，结合气象参数(IOA>0.6)和污染物浓度验证，确保模型可靠性。

【Model configuration】
模型采用12 km水平分辨率的三层嵌套网格，涵盖氯化学关键物种如ClNO₂、HCl等的气相反应(如Cl+CH₄→HCl+CH₃)和异相反应机制。SSA氯排放参数化采用Gong(2003)方案，通过海浪破碎机制计算排放通量。

【Model performance evaluation】
温度(T₂)、相对湿度(RH₂)和风速(WS₁₀)的模拟指数(IoA)均>0.6，PM_2.5和O₃浓度模拟误差<30%，SOA时空变化趋势与观测一致。

【结论】
研究发现：(1)夏季海洋氯排放使大气Cl浓度最高提升4.53×10^-5 ppt，同时降低OH/HO₂/O₃浓度(降幅达0.01/0.41/5.30 ppb)；(2)SSA氯化学呈现季节双刃剑效应：冬季通过ClNO₂异相反应促进SOA生成(0.11 μg/m³)，夏季则抑制SOA形成(0.01 μg/m³)；(3)O₃生成在各季均受抑制，最大降幅达5.30 ppb(夏季)。

该研究揭示了海洋-大气氯化学对沿海区域二次污染形成的复杂调控机制，为完善中国东部沿海大气复合污染防控策略提供了理论依据。特别是发现冬季高污染事件中ClNO₂化学对SOA的显著促进作用，提示未来环境治理需关注海洋源活性卤素的协同控制。论文发表在《Environmental Pollution》，填补了中国区域SSA氯化学对SOA影响模拟的研究空白。