飞秒激光精准激活金刚石中单原子锡空位色心的量子调控研究

研究人员针对金刚石中SnV-色心的定位激活难题，开发了结合亚50 nm分辨率离子注入与飞秒激光退火的新方法，实现了单SnV-色心的原位光谱监测与动态调控。该技术揭示了SnV-与新型Type II Sn缺陷的转化机制，为可扩展量子器件制备提供了新范式。

　　

量子技术发展亟需高性能固态单光子源，金刚石中的锡空位色心(SnV^-)因其室温自旋相干性和优异光学特性成为理想候选。然而传统热退火方法存在空间精度低、激活效率不足等瓶颈，且对缺陷形成机制缺乏单缺陷水平的动态观测手段。

为解决这一难题，由多机构联合团队在《Nature Communications》发表的研究，创新性地将聚焦离子束 implantation 与飞秒激光退火技术结合。通过50 keV能量实现亚50 nm精度的Sn离子注入后，采用520 nm飞秒激光进行局部退火，并首次实现SnV^-形成过程的原位光谱追踪。关键技术包括：1）Poissonian统计控制的单离子植入；2）1.2 J cm^-2飞秒激光参数优化；3）615-625 nm波段实时单光子探测；4）4.2 K低温偏振分辨测量；5）第一性原理计算SnV^--C_i复合体构型。

激光激活离子注入缺陷
通过对比不同剂量（1-1000 ions/site）植入区域的荧光特征，发现2小时激光退火后出现SnV^-（620 nm）、Type II Sn（595 nm）和GR1（740 nm）三类特征峰。值得注意的是，SnV^-荧光强度随剂量增长呈亚线性（指数0.59），暗示高剂量导致量子效率下降。

单SnV^-色心表征
在10 ions/site区域获得室温单色心发射谱，619 nm零声子线（ZPL）在4.2 K分裂为γ（1.7 THz）和δ跃迁。二阶关联测量g⁽²⁾(0)=0.1±0.13证实单光子特性，1.4 ns有效寿命短于体材料值（5-7 ns），归因于近表面缺陷效应。偏振测量显示γ/δ跃迁符合D_3d对称性预期。

Type II Sn缺陷本质
新发现的Type II Sn缺陷展现380 GHz基态分裂（远小于SnV^-的850 GHz）和1.70 Huang-Rhys因子。DFT计算揭示其可能为SnV^--C_i复合体，当C_i距SnV^- 1-2晶格位时形成能降低2 eV。该缺陷ZPL分布标准差（1.10 nm）显著小于SnV^-（4.77 nm），反映更弱应变敏感性。

缺陷动态转换机制
实时光谱追踪发现Type II Sn与SnV^-可逆转换：1分钟激光处理可使595 nm峰转换为620 nm峰，而延长处理会引发逆向转变。SPAD监测显示SnV^-激活/失活可在40秒内完成，证实碳间隙子（C_i）迁移是调控关键。

该研究建立了飞秒激光退火激活单SnV^-色心的标准化流程，首次阐明Type II Sn作为前驱体的作用机制。通过亚50 nm定位精度与13%的激活效率（10 ions/site条件），为规模化量子器件集成奠定基础。更深远的意义在于，该方法可推广至SiV^-/GeV^-等其他IV族色心，为宽禁带材料缺陷工程提供普适性方案。